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港科大趙天壽院士團(tuán)隊(duì)Nano Energy：一種輕質(zhì)、低成本局部高濃度電解液

近年來(lái)，新興的局部高濃度電解液（LHCEs）具有少鹽用量、低粘度和良好的電極潤(rùn)濕性等特點(diǎn)，引起了廣泛的研究興趣。然而，到目前為止，開發(fā)既具有優(yōu)異的負(fù)極兼容性和高電壓穩(wěn)定性，又具有低密度和低成本以構(gòu)建高比能量電池的LHCE仍然具有挑戰(zhàn)性。

香港科技大學(xué)趙天壽院士、Yiju Li等通過(guò)引入一種低成本（~0.385 $ g^-1）、低密度（1.19 g cm^-3）的新型三氟化苯(BTF)稀釋劑，展示了一種高性能醚基LHCE（BTF-LHCE）。

圖1 BTF-LHCE的表征

所得BTF-LHCE是由鋰鹽LiFSI、二甲氧基乙烷(DME)溶劑和BTF稀釋劑組成（5 M LiFSI in DME/BTF (v/v=1:2)）。BTF-LHCE具有良好的潤(rùn)濕性、高鋰離子遷移數(shù)和高離子電導(dǎo)率，可以在Si和Li負(fù)極表面原位形成具有豐富LiF和Li₃N無(wú)機(jī)成分的薄而堅(jiān)固SEI層。對(duì)于Si負(fù)極，在200次循環(huán)中可以實(shí)現(xiàn)87.2%的高首效和99.83%的超高平均CE，組裝的Si||NCM622全電池顯示出穩(wěn)定的循環(huán)性能，在0.6 C下循環(huán)100次后容量衰減率低至7%，電池比能量達(dá)到257.4 Wh kg^-1。

圖2 對(duì)于Si負(fù)極的電化學(xué)性能

對(duì)于鋰金屬負(fù)極，可以獲得超過(guò)400次循環(huán)的99.45%超高平均CE（在200-400次循環(huán)數(shù)期間為99.8%），這是迄今為止報(bào)道的最佳值之一。得益于BTF-LHCE優(yōu)異的鋰負(fù)極兼容性和抗氧化性，組裝的Li||NCM622全電池可以在4.6 V的高截止電壓下循環(huán)，即使在極低N/P比(0.9)和超高質(zhì)量負(fù)載NCM622正極(26.5 mg cm^-2)的情況下也能穩(wěn)定運(yùn)行超過(guò)60次循環(huán)。

更令人印象深刻的是，基于BTF-LHCE的Li||NCM622軟包電池原型可以穩(wěn)定循環(huán)并表現(xiàn)出349.4 Wh kg^-1的高電池級(jí)能量密度。這項(xiàng)研究為開發(fā)先進(jìn)的醚基電解液以實(shí)現(xiàn)高壓和高比能量電池技術(shù)的大規(guī)模應(yīng)用提供了一種有前景的策略。

圖3 對(duì)于鋰負(fù)極的電化學(xué)性能

A Lightweight Localized High-Concentration Ether electrolyte for High-Voltage Li-Ion and Li-Metal Batteries. Nano Energy 2022. DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.107102

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