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於曉亮/陳國華/李寶華InfoMat：富鈉NASICON結(jié)構(gòu)正極助力400Wh/kg鈉金屬電池！

由于鈉資源的天然豐富性和低成本，可充鈉金屬電池(SMBs)已成為商業(yè)鋰離子電池有希望的替代品。然而，在傳統(tǒng)SMBs中過度使用金屬鈉會限制其能量密度并導(dǎo)致嚴(yán)重的安全問題。

香港理工大學(xué)於曉亮、陳國華、清華大學(xué)深圳研究生院李寶華等首次開發(fā)了由富鈉的NASICON結(jié)構(gòu)正極和裸Al/C集流體組成的無鈉負(fù)極SMB(SFA-SMB)配置，以應(yīng)對上述挑戰(zhàn)。

於曉亮/陳國華/李寶華InfoMat：富鈉NASICON結(jié)構(gòu)正極助力400Wh/kg鈉金屬電池！

圖1. 用于先進(jìn)SFA-SMB的富鈉NASICON結(jié)構(gòu)正極的概念

在此作者設(shè)計(jì)了一種預(yù)嵌合策略，以在結(jié)構(gòu)穩(wěn)定的鈉超離子導(dǎo)體(NASICON)結(jié)構(gòu)的正極中預(yù)儲存大量的鈉。具體而言，以Na₅V₂(PO₄)₃(Na5VP)形式存在的預(yù)鈉化Na3VP可直接用作SFA-SMB中的工作電極，同時提高能量密度和延長循環(huán)壽命。

Na5VP中預(yù)存的Na原子不僅可以作為理想的Na補(bǔ)充劑來抵消循環(huán)過程中Na的損失，而且還可以在1.0-3.8 V的電壓窗口（相對于Na/Na⁺）內(nèi)實(shí)現(xiàn)可逆的三電子氧化還原反應(yīng)。在鈉化過程中，隨著從Na3VP到Na₄V₂(PO₄)₃(Na4VP)最后到Na5VP的相變，可以將另外兩個Na原子逐漸嵌入到Na3VP晶格中，在脫鈉過程中，兩個鈉原子從Na3VP中可逆地脫出，形成Na₁V₂(PO₄)₃(Na1VP)。

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圖2. Na3VP正極的預(yù)鈉化

實(shí)驗(yàn)顯示，在1.0-3.8 V的電壓窗口下，Na4VP到Na1VP的高度可逆相變導(dǎo)致 SFA-SMBs具有約400 Wh kg^-1的超高能量密度和良好的循環(huán)穩(wěn)定性。

對于在3.0-3.8 V的窄電壓窗口中運(yùn)行時，其壽命進(jìn)一步延長至超過300圈，同時具有320 Wh kg^-1的高能量密度和640 W kg^-1的功率密度。這些結(jié)果驗(yàn)證了可逆預(yù)鈉化策略在提高SFA-SMB的能量密度和壽命方面是高效可行的，并且可以擴(kuò)展到其他無金屬負(fù)極電池系統(tǒng)。

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圖3. Na5VP||Al/C電池在3.0–3.8 V電壓窗口下的電化學(xué)性能

Sodium-rich NASICON-structured cathodes for boosting the energy density and lifespan of sodium-free-anode sodium metal batteries. InfoMat 2022. DOI:10.1002/inf2.12288

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