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1. 焦淑紅/閆鵬飛/李建明AM：超穩(wěn)定快充鋰電材料，20C循環(huán)10000圈！

電池日報8篇頂刊：萬立駿、曹安民、焦淑紅、閆鵬飛、李建明、黃嘉興、梁業(yè)如、楊劍、鄭俊生/金黎明/陳宗海、梁漢鋒、祁正兵、江秋等

由于緩慢的離子擴(kuò)散動力學(xué)和電池電極中不利的電解液傳質(zhì)，開發(fā)用于鋰離子電池（LIBs）的快速充電材料仍然存在重大挑戰(zhàn)。

中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)焦淑紅、北京工業(yè)大學(xué)閆鵬飛、中國石油勘探開發(fā)研究院李建明等報道了一種介孔單晶鈦酸鋰(MSC-LTO)微棒，它可以在LIBs中實現(xiàn)出色的快速充電/放電性能和優(yōu)異的長期穩(wěn)定性。

圖1 多晶LTO和MSC-LTO電極之間的Li⁺傳輸比較

MSC-LTO微棒是通過一種簡單的溶液法和隨后受控的熱轉(zhuǎn)化合成的，它獨特的單晶性質(zhì)和介孔結(jié)構(gòu)是由均勻的LTO八面體的定向附著決定的。上述些特性不僅縮短了鋰離子的擴(kuò)散距離，而且還允許在電池循環(huán)期間電解液滲透到單晶內(nèi)部。同時，單晶特性極大地消除了鋰離子擴(kuò)散路徑上的晶界，并為出色的循環(huán)穩(wěn)定性提供了一個堅固的框架。

圖2 MSC-LTO微棒的電化學(xué)性能

因此，MSC-LTO微棒表現(xiàn)出前所未有的高倍率性能，在10 C時實現(xiàn)了~174 mAh g^-1的放電比容量，非常接近其理論容量，在50 C時實現(xiàn)了~169 mAh g^-1。更重要的是，多孔單晶微棒在長期循環(huán)測試中大大減輕了結(jié)構(gòu)退化，在20 C的10,000 次循環(huán)后保持了約92%的初始容量。這項工作提出了一種新的策略來設(shè)計多孔單晶材料，并為開發(fā)LIBs快速充電材料鋪平了新的道路。

圖3 MSC-LTO微棒的相演化和單晶結(jié)構(gòu)表征

Mesoporous single-crystal lithium titanate enabling fast-charging Li-ion batteries. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202109356

2. 西湖大學(xué)黃嘉興AM：簡單溶液浸泡，化學(xué)鈍化穩(wěn)定鋅負(fù)極！

水系鋅離子電池(ZIBs)是電網(wǎng)規(guī)模儲能的一個有吸引力的選擇，這對于將可再生能源與電能基礎(chǔ)設(shè)施整合至關(guān)重要。水系ZIBs的循環(huán)穩(wěn)定性取決于鋅負(fù)極的電化學(xué)可逆性，鋅負(fù)極的電化學(xué)可逆性通常會因其腐蝕和樹枝狀鋅沉積而惡化。

西湖大學(xué)黃嘉興等展示了一種簡單快速的表面鈍化策略，以顯著提高鋅負(fù)極的循環(huán)穩(wěn)定性。

圖1 KMnO₄對各種形式鋅金屬的鈍化

這里將Zn負(fù)極浸泡在KMnO₄溶液中進(jìn)行簡單處理，即可得到約65 nm厚的均勻且堅固鈍化層，這極大地提高了Zn²⁺沉積/剝離過程的均勻性，并提高了Zn電極的耐腐蝕性。這種處理與鋅電極的幾何形狀無關(guān)，并且能夠在復(fù)雜的表面曲率上形成保形和超薄涂層，它使電極能夠承受制備和加工過程中引入的表面和邊緣缺陷，而且與實際的電池制造工藝兼容。

圖2 對稱電池性能

實驗顯示，溶液處理后的Zn電極在1 mA cm^-2和1 mA h cm^-2下的循環(huán)穩(wěn)定性被延長了約40倍。在Zn||β-MnO₂配置的全電池測試中，具有鈍化Zn負(fù)極的全電池在1.0 A g^-1的電流密度下循環(huán)300次后，容量保持率為68.7%，而采用未經(jīng)處理Zn負(fù)極的電池在相同條件下只能保留7.4%的容量。除了KMnO₄處理之外，還可以使用其他試劑在Zn上生長超薄鈍化層，如含有H₂O₂、鈰或鉬酸鹽的轉(zhuǎn)化溶液。

圖3 全電池性能

Chemical Passivation Stabilizes Zn Anode. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202109872

3. 華南農(nóng)大梁業(yè)如AM：混合離子-電子導(dǎo)電支架實現(xiàn)無枝晶柔性鋅負(fù)極

鋅粉(Zn powder, Zn-P)基負(fù)極被認(rèn)為是鋅基電池的理想候選者，因為它們能夠?qū)崿F(xiàn)安全性和能量密度的正協(xié)同集成。然而，Zn-P基負(fù)極仍存在易腐蝕、枝晶生長不受控制、機(jī)械強(qiáng)度差等問題，這限制了其進(jìn)一步應(yīng)用。

華南農(nóng)業(yè)大學(xué)梁業(yè)如等使用可擴(kuò)展的流延成型策略將混合離子-電子導(dǎo)體（MIEC）支架引入到Zn-P中，成功地制造了抗腐蝕、柔性和無枝晶的Zn負(fù)極。

圖1 材料制備及表征

MIEC支架是分別使用CNT和乙烯-醋酸乙烯酯共聚物作為電子傳導(dǎo)和離子傳導(dǎo)基質(zhì)來實現(xiàn)的，EVA的引入賦予了所得Zn-P-MIEC優(yōu)異的柔韌性，并保護(hù)Zn-P 在水溶液中免受腐蝕。因此，所制備的Zn-P-MIEC具有幾個主要優(yōu)勢：(1)高Zn²⁺導(dǎo)電和電子導(dǎo)電MIEC支架在反復(fù)的Zn沉積/剝離循環(huán)中均勻Zn²⁺通量并實現(xiàn)穩(wěn)定的Zn循環(huán)，特別是在高倍率下；(2)強(qiáng)大的機(jī)械柔韌性，即使在復(fù)雜的機(jī)械力和變形下也能保持可接受的性能；(3)具有成本效益的原材料，以及可實現(xiàn)連續(xù)運行和擴(kuò)大規(guī)模的簡便制造方法 (4)卓越的抗腐蝕性能，以提高在水系電解液中的穩(wěn)定性。

圖2 對稱電池性能

受益于MIEC支架的綜合屬性，Zn-P-MIEC具有用于開發(fā)先進(jìn)鋅基儲能裝置的潛力，并在用作實用扣式鋅離子電池和柔性軟包電池的負(fù)極時提供卓越的電化學(xué)性能。這項工作為制備高效和可靠的鋅基負(fù)極提供了一條有希望的可擴(kuò)展途徑，并將有助于實現(xiàn)先進(jìn)的柔性儲能裝置。此外，預(yù)計這種類型的MIEC支架可以與優(yōu)化的電解質(zhì)和正極相結(jié)合，以實現(xiàn)更好的性能；該策略也可以應(yīng)用于其他金屬負(fù)極，用于各種高性能能源系統(tǒng)，例如鋅空氣電池、鋰金屬電池和鈉金屬電池。

圖3 Zn-P-MIEC//MnO₂電池性能

Construction of mixed ionic-electronic conducting scaffolds in Zn powder: A scalable route to dendrite-free and flexible Zn anodes. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202200860

4. 山東大學(xué)楊劍EES：有機(jī)物嵌入層狀結(jié)構(gòu)實現(xiàn)無枝晶鋅負(fù)極

水系電池中的鋅負(fù)極總是遭受嚴(yán)重的電化學(xué)腐蝕和內(nèi)部枝晶生長。這些問題可以通過使用疏水聚合物和離子導(dǎo)電無機(jī)物作為人造層來緩解。然而，未經(jīng)特殊改性的無機(jī)物與疏水聚合物的相容性總是較差，從而導(dǎo)致保護(hù)層松散多孔，對副反應(yīng)的抑制作用有限。

山東大學(xué)楊劍等將正丁胺嵌入到層狀結(jié)構(gòu)的α-ZrP中，成功地提高了與常用人造層配方中N-甲基吡咯烷酮（NMP）和聚（偏二氟乙烯）（PVDF）的相容性。

圖1 α-ZrP和ex-ZrP的晶體結(jié)構(gòu)和顆粒形態(tài)

除了層狀結(jié)構(gòu)外，α-ZrP還表現(xiàn)出良好的熱穩(wěn)定性、低電子電導(dǎo)率和高耐酸堿性能，所有這些都使其作為人造層的無機(jī)物而引人入勝。但α-ZrP的層間距僅為 7.6 ?，小于水合Zn離子的直徑（~8.6 ?），因此，將正丁胺嵌入到α-ZrP中以增加層間距，從而產(chǎn)生ex-ZrP復(fù)合材料。與α-ZrP相比，這種嵌入帶來以下好處：i) 由于正丁胺和NMP/PVdF之間的極性相似，它提高了ex-ZrP與PVdF在NMP中的相容性，增強(qiáng)的相容性有利于在Zn上形成PVdF致密層，因此，抑制了H₂O滲透和寄生反應(yīng)。ii) 它增加了α-ZrP的層間距，促進(jìn)了Zn²⁺的脫溶劑化和傳輸過程，這得到了表觀能壘、離子電導(dǎo)率和密度泛函理論的支持。iii)更有趣的是，它增加了局部濃度（C_Zn2+）和遷移數(shù)（t_Zn2+），顯著降低了陰離子引起的副反應(yīng)和電極過電位。

圖2 半電池性能

受益于上述優(yōu)勢，這種人造層在對稱/非對稱電池中表現(xiàn)出比裸Zn和α-ZrP更好的電化學(xué)性能。此外，這種增強(qiáng)也在全電池和其他層結(jié)構(gòu)（MMT和V₂O₅）中得到驗證，從而證明了這種策略的巨大潛力。這些結(jié)果提供了一種新方法來豐富可能作為鋅離子導(dǎo)體發(fā)揮作用的無機(jī)物家族，并改善導(dǎo)電無機(jī)物和疏水聚合物之間的界面，以用于無枝晶鋅負(fù)極。

圖3 全電池性能

Organics Intercalation into Layered Structures Enables Superior Interface Compatibility and Fast Charge Diffusion for Dendrite-Free Zn Anodes. Energy & Environmental Science 2022. DOI: 10.1039/d1ee03624f

5. Angew：新型單一氟化醚溶劑助力高壓鋰金屬電池

醚基電解液具有良好的鋰離子溶劑化能力和穩(wěn)定的界面等特點，但其有限的氧化穩(wěn)定性阻礙了其在高壓鋰金屬電池（LMB）中的應(yīng)用。雖然醚骨架的氟化提高了氧化穩(wěn)定性，但所得溶劑失去了它們的Li⁺溶劑化能力。因此，溶劑的合理分子設(shè)計對于將高氧化還原穩(wěn)定性與良好的離子電導(dǎo)率相結(jié)合至關(guān)重要。

首爾大學(xué)Jang Wook Choi、弗里堡大學(xué)Ali Coskun等報道了通過集成環(huán)鏈分子設(shè)計合成了一種新型高壓氟化醚溶劑，該溶劑可用作單一溶劑，同時保持高壓穩(wěn)定性。

圖1 溶劑設(shè)計及表征

這里將商業(yè)醚（原甲酸三乙酯；TOF）通過簡單的一鍋法反應(yīng)，可合成新型氟化醚溶劑，即2-乙氧基-4-（三氟甲基）-1,3-二氧戊環(huán)(cFTOF)，它可用作單一醚基溶劑，以用于最先進(jìn)的高壓LMBs。向環(huán)組分中不對稱添加-CF₃部分使我們能夠通過降低-O-原子上的電子密度并增加它們與FSI陰離子的結(jié)合來調(diào)節(jié)鋰離子的溶劑化結(jié)構(gòu)，并導(dǎo)致高鋰離子遷移數(shù)，從而形成均勻致密富含LiF的無機(jī)固體電解質(zhì)界面（SEI）和均勻的鋰沉積形態(tài)。

圖2 半電池性能

結(jié)果，即使在低鹽濃度（1?M或2?M）下，cFTOF也能使Li|LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂(NCM811)全電池在苛刻條件條件（20?μm鋰箔，N/P比為4）時實現(xiàn)均勻緊湊的鋰負(fù)極和出色的循環(huán)穩(wěn)定性。這些結(jié)果顯示了電解質(zhì)分子設(shè)計對LMB利用的影響。這種新型電解液通過改變電解液化學(xué)性質(zhì)極大地擴(kuò)展了電解液的可能性，并引入了開發(fā)新型電解液的設(shè)計原則。

圖3 Li|NCM811全電池性能

Integrated Ring-Chain Design of a New Fluorinated Ether Solvent for High-Voltage Lithium-Metal Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2022. DOI: 10.1002/anie.202115884

6. 鄭俊生/金黎明/陳宗海AEM：加點過電位，定制薄而致密的富Li₂CO₃-SEI層

迫切需要穩(wěn)定的固體電解質(zhì)界面（SEI）來防止鋰離子電池（LIBs）正常運行期間的寄生反應(yīng)。碳酸鋰(Li₂CO₃)是平滑SEI鈍化層最重要的成分之一；但Li₂CO₃層的形成機(jī)制和特殊分布尚未明確。

同濟(jì)大學(xué)鄭俊生、金黎明、阿貢國家實驗室陳宗海等展示了一種過電位定制的Li₂CO₃生長機(jī)制來構(gòu)建薄而致密的富含Li₂CO₃的SEI層。

圖1 過電位定制的Li₂CO₃生長示意圖

此處選擇硬碳(HC)作為實驗負(fù)極材料，研究商業(yè)電解液中不同過電位下SEI的形成。研究發(fā)現(xiàn)，隨著過電位的增加，Li₂CO₃的晶粒尺寸逐漸減小，而數(shù)量增加，更具體地說，在較大的過電位（0.01 V）下，微小尺寸的Li₂CO₃沿HC邊界生長，在HC顆粒上形成連續(xù)、薄而致密的層。完全包裹HC邊界的特殊SEI可實現(xiàn)更大的鋰離子脫溶劑化能壘和低鋰離子擴(kuò)散能壘，從而支持低自放電行為和快速的負(fù)極動力學(xué)速率。更一般地說，這種Li₂CO₃生長機(jī)制也適用于商業(yè)石墨負(fù)極，并且也獲得了相同的結(jié)果。

圖2 SEI的形成過程和原理研究

結(jié)果，在過電位為0.01 V下形成 SEI的HC表現(xiàn)出改善的自放電行為、高倍率和長循環(huán)性能，即100小時后自放電電位降低最低為0.0098 V，在0.3 A g^-1下350次循環(huán)后具有43.34 mAh g^-1的容量，容量保持率為78.55%。此外，這種 Li₂CO₃生長機(jī)制也適用于商業(yè)石墨負(fù)極，在過電位為0.01 V時形成的石墨負(fù)極也具有更好的自放電、高倍率和循環(huán)行為。因此，這項工作為SEI中Li₂CO₃的生長機(jī)制提供了新的見解，并為設(shè)計穩(wěn)定的人工SEI提供了指導(dǎo)。

圖3 不同過電位下形成的SEI的表征

Over-Potential Tailored Thin and Dense Lithium Carbonate Growth in Solid Electrolyte Interphase for Advanced Lithium Ion Batteries. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202103402

7. 萬立駿院士/曹安民AFM：界面修飾陶瓷電解質(zhì)助力鋰負(fù)極循環(huán)5200小時！

固態(tài)電池(SSBs) 在能量密度和安全性方面均具有優(yōu)勢，有望用于下一代儲能，但面臨固態(tài)電解質(zhì)(SSEs)與電極（尤其是鋰負(fù)極）之間的固體-固體接觸不良的挑戰(zhàn)。

中科院化學(xué)所萬立駿院士、曹安民等采用一種簡便的配位輔助沉積工藝在SSEs上構(gòu)建人工Ta₂O₅納米薄膜，以解決相關(guān)的界面挑戰(zhàn)。

圖1 Ta₂O₅薄膜的合成及表征

作者通過使用石榴石型SSEs Li_6.5La₃Zr_1.5Ta_0.5O₁₂ (LLZT)作為模型系統(tǒng)驗證了該策略的可行性。研究發(fā)現(xiàn)，Ta₂O₅薄膜具有親鋰性，對金屬鋰具有高穩(wěn)定性，因此，在LLZT顆粒上沉積人造Ta₂O₅層能夠確保SSE和鋰負(fù)極之間緊密和穩(wěn)定的界面，以維持延長的循環(huán)。同樣重要的是，這種合成控制是通過配位輔助沉積(CAD)協(xié)議實現(xiàn)的，即通過使用聚丙烯酸作為功能聚合物來控制表面反應(yīng)和Ta₂O₅薄膜的形成，這突出了基于溶液的工藝具有與原子層沉積（ALD）相當(dāng)?shù)哪芰Γ且粭l更快且工業(yè)兼容的路線。

圖2 對稱電池性能

結(jié)果表明，12 nm Ta₂O₅納米膜可將Li/LLZT-Ta/Li對稱鋰電池的界面阻抗顯著降低至9 Ω cm²（Li/LLZT/Li為1258 Ω cm²）。同時，LLZT-Ta可以承受非?？量痰碾娀瘜W(xué)過程，表現(xiàn)為高臨界電流密度可達(dá)到2.0 mA cm^-2，比原始LLZT(0.2 mA cm^-2)高一個數(shù)量級，并在25 °C下實現(xiàn)了高達(dá)5200 h前所未有的循環(huán)能力。此外，這種界面控制還可以整合商業(yè)正極材料的使用，包括LiFePO₄(LFP)和LiNi_0.83Co_0.07Mn_0.1O₂(NCM0.83)，用于高度穩(wěn)定的全電池。該研究通過可擴(kuò)展且可靠的制造工藝為精細(xì)雕刻的界面層開辟了一條研究途徑，有助于加速SSEs的商業(yè)化。

圖3 全電池性能

Interface Engineering of a Ceramic Electrolyte by Ta2O5 Nanofilms for Ultrastable Lithium Metal Batteries. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202201498

8. 梁漢鋒/祁正兵/江秋Small：水系可充鋅離子電池中鋅負(fù)極的表面和界面工程

作為鋰離子電池的替代品，可充鋅離子電池（ZIBs）顯示出巨大的潛力。ZIBs采用鋅金屬作為負(fù)極，具有成本低、安全性高、環(huán)保、容量高等優(yōu)點。然而，另一方面，鋅負(fù)極也存在許多問題，包括枝晶生長、腐蝕和鈍化。這些問題很大程度上與鋅負(fù)極的表面和界面特性有關(guān)。因此，人們致力于鋅負(fù)極的改性，旨在消除上述問題。

廈門大學(xué)梁漢鋒、廈門理工大學(xué)祁正兵、電子科技大學(xué)江秋等總結(jié)了鋅負(fù)極保護(hù)方面的最新進(jìn)展，重點是表面和界面工程。具體來說，將討論載體和保護(hù)涂層，以及它們在抑制鋅負(fù)極枝晶生長和腐蝕以及抑制副反應(yīng)中的關(guān)鍵作用，并將系統(tǒng)地討論問題、表面和界面工程策略以及電化學(xué)性能之間的關(guān)系。最后，對鋅負(fù)極設(shè)計的未來方向進(jìn)行了展望。

圖1 高性能鋅負(fù)極的設(shè)計策略

一般來說，用于Zn²⁺剝離/沉積工藝的載體材料應(yīng)具有連續(xù)穩(wěn)定的骨架、低成核勢壘、高電子導(dǎo)電性、無電偶腐蝕和高孔隙率/表面積。鋅表面上均勻的電場分布和低電流密度可以避免鋅負(fù)極上的電荷積累，而表面保護(hù)層應(yīng)該能夠調(diào)節(jié)界面性質(zhì)，從而抑制副反應(yīng)并引導(dǎo)均勻的鋅沉積。

圖2 碳基鋅負(fù)極載體

盡管目前取得了重大進(jìn)展，但仍然存在許多障礙。結(jié)合高性能鋅負(fù)極的要求及其應(yīng)用，展望如下：

1）鋅負(fù)極的功能支撐：考慮到商業(yè)化，急需開發(fā)穩(wěn)定、輕質(zhì)、無枝晶的鋅負(fù)極支撐材料。同時，開發(fā)可穿戴電子產(chǎn)品的柔性支撐材料也是必不可少的；理想的支撐材料應(yīng)該是無毒、環(huán)保、低成本和機(jī)械堅固的。

2）穩(wěn)定超薄的鋅負(fù)極保護(hù)涂層：精心設(shè)計的結(jié)構(gòu)和高離子電導(dǎo)率的保護(hù)層可以防止Zn²⁺沉積在電荷積累區(qū)，并引導(dǎo)Zn²⁺通過明確的離子通道轉(zhuǎn)移。為制備精確的結(jié)構(gòu)并支持大規(guī)模應(yīng)用，未來應(yīng)探索制造功能性和無粘結(jié)劑保護(hù)層的先進(jìn)方法，如3D打印、激光蝕刻、磁控濺射等。新材料，如MXenes、陶瓷涂層（碳化物）、雜化材料等，也應(yīng)被探索作為鋅負(fù)極的保護(hù)層。

3）理論建模：在堿性電解質(zhì)系統(tǒng)中負(fù)極上Zn²⁺剝離/沉積過程的標(biāo)準(zhǔn)理論模型。應(yīng)結(jié)合先進(jìn)的原位觀測技術(shù)和理論計算來研究弱酸性中Zn²⁺的沉積機(jī)理，并建立離子擴(kuò)散、枝晶生長及相應(yīng)條件、析氫過程的通用理論模型。

4）ZIBs的應(yīng)用：為可穿戴電子設(shè)備設(shè)計微型ZIBs和為交通工具設(shè)計高性能ZIBs可能是合適的目標(biāo)。同時，軟包電池被認(rèn)為是電動汽車或大型儲能站的下一代動力，然而，很少有具有長壽命（> 1000 h）的放大ZIBs（參考現(xiàn)有的電動汽車電池尺寸）在實際應(yīng)用中成功實現(xiàn)。因此，未來迫切需要研究用于大型 ZIBs 的長壽命鋅負(fù)極。

圖3 用于鋅負(fù)極保護(hù)層的非原位形成方式

Surface and Interface Engineering of Zn Anodes in Aqueous Rechargeable Zn-Ion Batteries. Small 2022. DOI: 10.1002/smll.202200006

原創(chuàng)文章，作者：v-suan，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2023/10/15/d924c39d46/

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