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Arumugam Manthiram教授Angew: 無負(fù)極鋰金屬電池?zé)o機(jī)SEI的原位電位保持法

無負(fù)極鋰電池被認(rèn)為是高能量密度鋰離子電池的終極形態(tài)。不幸的是，循環(huán)過程中不可逆的鋰損失是造成無負(fù)極配置中的整體電池性能損耗的主要原因。為了減輕劣化，在負(fù)極集流體上建立堅(jiān)固的固體電解質(zhì)界面（SEI）非常重要。

在此，美國德克薩斯大學(xué)奧斯汀分校Arumugam Manthiram教授等人提出了一種在第一次充電期間保持電位的簡便原位電化學(xué)方法來促進(jìn)鹽陰離子的分解。該電位保持方法通過調(diào)節(jié)SEI成分使其更加無機(jī)化，從而提高鋰金屬循環(huán)能力，其中99.65%的平均CE是通過局部高濃度電解液（LHCE）實(shí)現(xiàn)的。

具體而言，該策略是在溶劑（碳酸鹽或醚）不分解但溶解的鹽分解的電位下采用間歇階段，這導(dǎo)致鹽衍生的SEI增強(qiáng)同時(shí)減少了有機(jī)物種的演變。此外，作者通過實(shí)施DFT進(jìn)行的線性掃描伏安法（LSV）和最低未占分子軌道（LUMO）計(jì)算證明了該方法的基本原理。

圖1. LSV實(shí)驗(yàn)及DFT計(jì)算

電位由LSV決定，其中含有溶劑化的鹽陰離子開始被還原，同時(shí)避免溶劑支配的分解。DFT計(jì)算表明，接觸離子對（CIP）對于具有較低LUMO水平的優(yōu)先分解是必不可少的，而純?nèi)軇┗蛞匀軇橹鞯娜軇┗Ｐ涂赡茉谳^低的電位下分解。SEI成分通過XPS驗(yàn)證，鋰沉積的形態(tài)差異證實(shí)了鋰金屬在電位保持后的CE增強(qiáng)。

作者使用碳酸鹽、醚和LHCE驗(yàn)證了該過程的普遍效果，其中所有電解液均表現(xiàn)出增加的平均 CE。此外，Cu||LiFePO₄和Cu||LiNi_0.8Mn_0.1Co_0.1O₂電池的循環(huán)壽命和放電容量也在電位保持后延長。這項(xiàng)研究表明，通過簡便的電化學(xué)方法可以指導(dǎo)鹽衍生SEI的形成，并且該方法的普遍性將為開發(fā)長壽命無負(fù)極鋰電池鋪平道路。

圖2. 在各種電解液下有/無電位保持的無負(fù)極電池的電化學(xué)性能

A Facile Potential Hold Method for Fostering Inorganic Solid-electrolyte Interphase for Anode-free Lithium-metal Batteries, Angewandte Chemie International Edition 2022. DOI: 10.1002/anie.202115909

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