鋰離子電池（LIBs）在日常生活中需求量很大，同時回收廢舊LIBs也引發(fā)了廣泛的研究熱情。在LIB中，LiFePO4（LFP）因其穩(wěn)定性和低成本而成為應(yīng)用主流。然而，考慮到LFP的低制備成本及Fe、P的豐富性，傳統(tǒng)的冶金工藝由于高能耗和繁瑣的步驟，回收LFP在經(jīng)濟上不可行。
在此，中科院化學(xué)研究所萬立駿院士、郭玉國研究員及孟慶海助理研究員等人首先通過綜合分析驗證了老化的LFP（D-LFP）電極電化學(xué)再生的可行性，在此基礎(chǔ)上提出了一種基于功能化預(yù)鋰化隔膜（FPS）的新型原位再生策略，以實現(xiàn)D-LFP電極在更新后電池中的直接再利用。
在這項工作中，由于價格便宜、空氣穩(wěn)定性好、不可逆容量高（超過500 mAh g-1），草酸鋰（Li2C2O4）被選作提供Li+的犧牲劑。為了降低Li2C2O4的分解電位，作者通過超聲共混和重結(jié)晶合成了Li2C2O4/CMK-3的均質(zhì)復(fù)合材料，然后通過簡單的澆鑄法在商業(yè)隔膜上制備了FPS。最后，基于從廢舊LIB中收集的D-LFP電極直接重新組裝成具有FPS和新鮮石墨負(fù)極的再生電池。
圖1. Li2C2O4/CMK-3復(fù)合材料和FPS的表征
研究表明，經(jīng)過在低倍率（0.05 C）下一個循環(huán)的激活后，該再生電池表現(xiàn)出相當(dāng)大的容量恢復(fù)和良好的長循環(huán)穩(wěn)定性。作者通過系統(tǒng)研究揭示了FPS的工作機制：FPS上Li2C2O4的不可逆電化學(xué)分解提供了額外的Li+，可在初始循環(huán)中補償缺鋰的LFP。從這個方面來講，D-LFP電極可通過原位電化學(xué)再鋰化過程直接再生。
因此，與目前廢LIB回收方法，特別是與低成本LFP正極相比，這種基于FPS的策略將D-LFP電極的再生與新電池的組裝相結(jié)合，節(jié)省了分離活性材料和再制造正極的步驟，在簡單性和成本效益方面顯示出很大的優(yōu)勢。此外，該策略為廢舊LFP電池的直接再生開辟了一條新途徑，并拓寬了整個LIB回收利用的視野。
In Situ Electrochemical Regeneration of Degraded LiFePO4 Electrode with Functionalized Prelithiation Separator, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202103630
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