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楊陽/馮振興EES: 表面氧化誘導(dǎo)Pd催化劑與鋅空氣電池功能載體之間的強相互作用

由于鉑族金屬（PGM）催化劑的電子結(jié)構(gòu)優(yōu)化和高利用率，利用強金屬-載體相互作用（SMSI）效應(yīng)來提高氧還原反應(yīng)（ORR）活性很有前景。與傳統(tǒng)碳載體相比，金屬氧化物作為PGM的替代載體促進(jìn)了內(nèi)在活性并提高了耐用性。然而，仍需要解決金屬/載體界面處受限的質(zhì)量和電子轉(zhuǎn)移問題。

在此，美國中佛羅里達(dá)大學(xué)楊陽教授、俄勒岡州立大學(xué)馮振興教授等人為了加強金屬/載體界面的相互作用并提高PGM的利用效率，采用電沉積的方法制備了具有超低Pd負(fù)載的PdNiMn多孔膜（PF）作為前體材料，然后將其陽極氧化形成PdNiMnO-PF。研究表明，Mn摻雜的目的在于通過簡便的陽極氧化工藝促進(jìn)表面氧化，該工藝在Pd和載體之間產(chǎn)生充分暴露的界面，從而增強Pd/氧化載體界面處的SMSI效應(yīng)以提高ORR性能。

此外，在Pd活性位點周圍形成的氧化相可以作為二次吸附位點以降低反應(yīng)能壘。因此，含鎳氧化催化劑既可作為析氧反應(yīng)（OER）的活性成分，又可作為穩(wěn)定Pd的功能載體，從而使PdNiMnO成為鋅空氣液流電池（ZAFB）的高效雙功能催化劑。

圖1. PdNiMnO-PF的微觀形態(tài)表征

作為概念驗證，基于PdNiMnO-PF作為陰極催化劑和鋅板作為陽極的ZAFB在377 mA cm^-2的電流密度下實現(xiàn)了211.6 mW cm^-2的峰值功率密度。此外，比容量和能量密度分別為 812.9 mAh g^-1和958 Wh kg^-1。通過在10 mA cm^-2下進(jìn)行2000 小時（4000次循環(huán)）的充放電循環(huán)來測試穩(wěn)定性，結(jié)果沒有表現(xiàn)出任何性能下降。

另一方面，1 V（前10小時循環(huán)）的電壓間隙逐漸降低至 0.69 V（最后10小時循環(huán)），優(yōu)于ZAFB（Pt/C-RuO₂）。總之，這項研究提出的Pd/功能性氧化載體相互作用的概念為設(shè)計用于各種電化學(xué)能源應(yīng)用的新型催化劑提供了啟示。

圖2. ZAFB（PdNiMnO-PF）的電化學(xué)性能

Surface oxygenation induced strong interaction between Pd catalyst and functional support for zinc-air batteries, Energy & Environmental Science 2022. DOI: 10.1039/D1EE03972E

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