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近年來，單原子催化劑（SACs）的大規(guī)模生產(chǎn)路線對其最終用途應用至關重要。迄今為止，通過簡單而經(jīng)濟的制造路線直接制造SAC仍然存在挑戰(zhàn)，目前的方法依賴于使用昂貴部件的復雜工藝。

在此，澳大利亞阿德萊德大學喬世璋教授等人開發(fā)了一種簡單且具有成本效益的三維（3D）打印方法來制備SAC。其中，盡管合成參數(shù)（包括中心過渡金屬原子、金屬負載、配位環(huán)境和空間幾何形狀）發(fā)生了變化，但所制備的物質表現(xiàn)出與單個金屬位點相似的原子色散性質，從而證明了該方法的通用性。相關論文以“A general approach to 3D-printed singleatom catalysts”為題發(fā)表在Nature Synthesis。

目前，SACs的化學合成策略可分為兩大類：“自上而下”和“自下而上”策略。一個典型的“自上而下”策略包括在基底上產(chǎn)生缺陷，隨后將金屬原子錨定到表面空位?！白韵孪蛏稀钡牟呗允加谒拗鞑牧系闹苽?，如微孔晶體框架或合成聚合物。然后，SACs可以通過對分子配合物的限制和隨后的整合過程來去除金屬配合物的配體，從而實現(xiàn)SACs的制備。

然而，這兩種合成策略都是在復雜的濕法過程中制備的，例如復雜的缺陷構建過程或復雜的宿主材料制備過程，阻礙了SACs的大規(guī)模生產(chǎn)。此外，復雜的基底和昂貴的前驅體（例如復雜的配體或昂貴的人工聚合物）的存在顯著增加了制造SACs的總成本。

三維（3D）打印技術已發(fā)展成為大規(guī)模生產(chǎn)目標產(chǎn)品的獨特制造路線。3D打印的使用被認為是一種簡單的方法，它可以直接制造目標材料，避免復雜的濕法過程。與傳統(tǒng)的復雜制造工藝相比，3D打印技術通過有效地消除制造過程中廢料的產(chǎn)生而變得更經(jīng)濟。

因此，引入更便宜的3D打印機和越來越多的商業(yè)化可打印材料，提供了容易獲得目標產(chǎn)物的機會，以大幅降低最終產(chǎn)品的總體成本。此外，3D打印可以自動有效地構建定制幾何設計從毫米級到超過米級尺度的材料，為工業(yè)規(guī)模生產(chǎn)鋪平了道路。然而，3D打印技術主要應用于生物醫(yī)學領域，其在SACs生產(chǎn)中的應用仍然難以實現(xiàn)。

因此，與之前報道的SACs通用合成方法相比，本文描述的使用明膠甲基丙烯酰基（GelMA）和明膠生產(chǎn)SACs適合簡單、經(jīng)濟和有效的大規(guī)模生產(chǎn)。同時，開發(fā)了一種高度通用的合成方法，利用不同的合成參數(shù)制造不同的SACs，包括中心元素、中心元素的金屬負載、配位環(huán)境和空間幾何，原子分散的變化最小。

圖1.?SAC合成過程

圖2.?元素和金屬負載的普遍性

圖3.?協(xié)調環(huán)境和空間幾何圖形的普遍性

此外，3D打印SAC作為硝酸鹽還原反應的電催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異性能，顯示了3D打印SAC在下游催化應用方面的潛力。更重要的是，3D打印技術不僅提供了獲得不同反應所需幾何形狀的SACs的能力，而且還為規(guī)?；a(chǎn)SACs提供了一個很有前途的途徑，為應用SACs以實現(xiàn)有價值的燃料和化學品的可持續(xù)生產(chǎn)鋪平了道路。

圖4. 3D打印SACs對硝酸鹽還原反應的電催化性能

Xie, F., Cui, X., Zhi, X. et al. A general approach to 3D-printed single-atom catalysts. Nat. Synth (2023). https://doi.org/10.1038/s44160-022-00193-3

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