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東北師大謝海明EEM：緩解高壓固態(tài)鋰金屬電池中的化學(xué)“串?dāng)_

丁二腈(SN)基塑料晶體電解質(zhì)(PCEs)因其優(yōu)異的環(huán)境離子電導(dǎo)率、低可燃性和與高壓正極的良好相容性而出現(xiàn)在高能量密度鋰金屬電池中，但受到鋰負(fù)極固有不穩(wěn)定性的阻礙。構(gòu)建分級固態(tài)電解質(zhì)（HSEs）結(jié)構(gòu)是保護(hù)鋰負(fù)極免受SN攻擊的基本方法，其中基于SN的抗氧化層面向高壓正極，耐還原層與鋰負(fù)極接觸。然而，SN基電解質(zhì)層中的自由SN分子可擴(kuò)散穿過電解質(zhì)/電解質(zhì)界面，并在電池循環(huán)期間進(jìn)一步到達(dá)鋰負(fù)極表面。這種化學(xué)“串?dāng)_”導(dǎo)致耐還原電解質(zhì)層無法保護(hù)鋰負(fù)極免受游離SN分子的攻擊。

東北師范大學(xué)謝海明等設(shè)計(jì)了一種集成HSE-電極，其中基于SN的準(zhǔn)固態(tài)電解質(zhì)（slQSE）面向高壓NCM622正極，基于PEO的聚合物電解質(zhì)（oPSE）與鋰負(fù)極接觸，優(yōu)化的電極-電解質(zhì)和電解質(zhì)-電解質(zhì)界面接觸是通過原位逐層流延和逐步聚合獲得的。

圖1 集成HSE-電極的制備及表征

這項(xiàng)工作將納米Li_6.4La₃Zr_1.4Ta_0.6O₁₂(LLZTO)創(chuàng)造性地引入到基于SN的電解質(zhì)層中，以解決SN分子的“串?dāng)_”問題。通過利用LLZTO中的La原子和SN中的N原子之間的絡(luò)合，自由的SN分子成功地固定在SN基電解質(zhì)層中。

這樣既保證了電池循環(huán)過程中部分SN分子穿過正極孔，又防止游離SN分子擴(kuò)散到鋰負(fù)極與鋰負(fù)極發(fā)生一系列寄生反應(yīng)，最終產(chǎn)生了低電阻和高度耐用的固體電解質(zhì)界面(SEI)和正極電解質(zhì)界面(CEI)。

圖2 對稱電池性能

NCM622|slQSE|oPSE|Li 固態(tài)軟包電池在0.24 mA cm^-2的電流密度下也可提供0.135 Ah的高穩(wěn)定放電容量，并且在100次循環(huán)后可保持100%的容量保持率。這項(xiàng)研究為PCEs在高壓固態(tài)鋰金屬電池（SSLMBs）中的實(shí)際應(yīng)用提供了新思路。

圖3 全電池性能

Unveiling and Alleviating Chemical “Crosstalk” of Succinonitrile Molecules in Hierarchical Electrolyte for High-Voltage Solid-State Lithium Metal Batteries. Energy & Environmental Materials 2022. DOI: 10.1002/eem2.12367

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