鋰金屬電池(LMB)具有高的理論容量（3860 mAh g-1）、低電化學(xué)電位（-3.040 V vs. SHE）和低密度（0.534 g cm-3），受到研究人員的廣泛關(guān)注。然而，鋰金屬負(fù)極存在嚴(yán)重的安全隱患：鋰枝晶不受控制的生長，導(dǎo)致內(nèi)部短路和熱失控。
為了解決上述問題，研究人員已經(jīng)開發(fā)了幾種專注于隔膜/陽極界面的改性策略，以抑制鋰枝晶的形成并保護(hù)隔膜。其中，一種策略是通過調(diào)整電解質(zhì)組成和添加劑來提高 SEI 的穩(wěn)定性。盡管取得了一定的效果，但是大多數(shù)添加劑在循環(huán)過程中會(huì)不斷消耗；另一種策略是采用 Li-C 復(fù)合材料，如親鋰 3D 納米多孔 氮 摻雜石墨烯，可以有效解決充電和放電過程中鋰負(fù)極不受控制的枝晶生長和大體積變化的關(guān)鍵問題。因?yàn)?D Li-C 復(fù)合負(fù)極具有以下優(yōu)點(diǎn)：首先，3D分層多孔結(jié)構(gòu)在電鍍過程中為鋰沉積創(chuàng)造了大空間和連續(xù)的導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，確保了循環(huán)穩(wěn)定性；其次，3D 導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)使陽極/隔膜界面處的電流密度分布均勻，有利于抑制鋰枝晶的生長以保護(hù)隔膜；最后，具有大比表面積的 3D 結(jié)構(gòu)可以提供豐富的成核位點(diǎn)，這有助于降低滯后電壓。因此，3D Li-C復(fù)合負(fù)極在一定程度上緩解了枝晶形成和體積膨脹問題。然而，這些設(shè)計(jì)不能有效地保護(hù)隔膜，防止循環(huán)過程中陽極/隔膜界面處的枝晶生長。因此，設(shè)計(jì)金屬鋰負(fù)極以減輕由枝晶生長引起的負(fù)極/隔膜界面的壓力非常重要。
成果簡介
受 3D Li-C 復(fù)合負(fù)極獨(dú)特優(yōu)勢的啟發(fā)，西安交通大學(xué)丁書江教授團(tuán)隊(duì)引入了一種新的“定向生長”策略，來抑制鋰枝晶生長和體積變化。該策略的創(chuàng)新之處在于將主沉積界面從負(fù)極/隔膜界面轉(zhuǎn)移到負(fù)極/集流體界面：在集流體和鋰金屬負(fù)極之間放置一層纖維素/石墨烯碳復(fù)合氣凝膠（CCA）。
圖1. 新的定向生長策略的設(shè)計(jì)原理圖研究成果以“Current-density regulating lithium metal directional deposition for long cycle-life Li metal batteries”為題，發(fā)表在國際權(quán)威期刊Angew上。
圖2. 原位實(shí)時(shí)OM成像表征2. 得益于上述優(yōu)點(diǎn)，鋰金屬負(fù)極在半電池和全電池測試中表現(xiàn)出出色的循環(huán)穩(wěn)定性和倍率性能：即使在 25 mA cm-2 的高電流密度和 13 mAh cm-2 的高剝離/電鍍?nèi)萘肯拢姌O能夠在50 mV的低過電位內(nèi)保仍然保持高循環(huán)穩(wěn)定性超過 300 h ；LCL-bottom/LPF 全電池在 1000 次循環(huán)后能夠保持其初始容量的 94%！圖3. 所制備電極在鋰電鍍和剝離過程中的電化學(xué)性能表征3.密度泛函理論計(jì)算（DFT），CCA 層中的電流密度高于鋰表面的電流密度，因此鋰更容易沉積在其上而不是鋰金屬表面。這意味著枝晶形成總是面向集流體而不是隔膜，從而提高LMBs 的循環(huán)穩(wěn)定性。
文獻(xiàn)信息
Heng Mao, et al, Current-density regulating lithium metal directional deposition for long cycle-life Li metal batteries, Angew. Chem. Int. Ed., 2021. DOI: 10.1002/anie.202105831. https://doi.org/10.1002/anie.202105831
作者簡介
丁書江，1978年生于黑龍江省哈爾濱市，西安交通大學(xué)理學(xué)院教授，博士生導(dǎo)師，教育部“新世紀(jì)優(yōu)秀人才”，陜西省“青年科技新星”，西安交通大學(xué)騰飛特聘教授、西安交通大學(xué)青年拔尖A類入選者。研究工作涉及高分子/無機(jī)物納米結(jié)構(gòu)復(fù)合材料的設(shè)計(jì)、制備及其在電化學(xué)儲(chǔ)能（鋰/鈉離子電池、鋰硫電池、固態(tài)電池、燃料電池）、傳感器、電驅(qū)動(dòng)和電催化等方面的應(yīng)用基礎(chǔ)研究。以第一作者或者通訊作者身份在Nat. Commun., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. int. Ed., Energy Environ. Sci., Adv. Energy Mater., Adv. Funct. Mater., Nano Energy, Chem. Mater., J. Mater. Chem A等期刊上發(fā)表論文140余篇，其中14篇論文入選“基本科學(xué)指標(biāo)數(shù)據(jù)（ESI）”高被引論文，并擔(dān)任多個(gè)著名國際學(xué)術(shù)期刊的審稿人。在研項(xiàng)目包括國家自然科學(xué)基金面上和青年項(xiàng)目，博士點(diǎn)基金、陜西省基金等。獲獎(jiǎng)包括：2016年陜西青年科技獎(jiǎng)，2017年陜西省高等學(xué)校科學(xué)技術(shù)獎(jiǎng)一等獎(jiǎng)（第一完成人）。2018年11月入選美國科睿唯安（Clarivate）交叉學(xué)科領(lǐng)域的高被引科學(xué)家，2019年1月入選愛思唯爾（Elsevier）中國高被引學(xué)者。
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