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?中科大ACS Catalysis：剖幽析微！探究TiO2形態(tài)對(duì)Pt/TiO2催化WGS活性的影響

氧化物納米顆粒的晶面與納米顆粒的形態(tài)有關(guān)，這決定了其表面組成和表面結(jié)構(gòu)。近年來(lái)，由于在合成具有優(yōu)勢(shì)晶面的均勻氧化物納米晶方面的進(jìn)展，晶面越來(lái)越多地被用于調(diào)節(jié)與氧化物有關(guān)的催化劑的表面化學(xué)和催化。

水煤氣變換(WGS)反應(yīng)是一種由CO和H₂O反應(yīng)產(chǎn)H₂的工業(yè)應(yīng)用反應(yīng)。在WGS反應(yīng)中，Pt/氧化物催化劑的氧化物形態(tài)效應(yīng)雖然得到了廣泛的應(yīng)用，但迄今為止還沒(méi)有對(duì)其機(jī)理進(jìn)行研究。

近日，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)黃偉新課題組在銳鈦礦型TiO₂納米晶體上負(fù)載大小相似的Pt納米顆粒，其形態(tài)主要分為暴露{001}面(TiO₂{001})，{100}面(TiO₂{100})和{101}面(TiO₂{101})，以研究在WGS反應(yīng)中TiO₂形態(tài)對(duì)Pt/TiO₂催化劑催化活性的影響。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，CO轉(zhuǎn)化率遵循Pt/TiO₂{100}≈Pt/TiO₂{101}>Pt/TiO₂{001}的順序，但Pt/TiO₂{100}、Pt/TiO₂{101}和Pt/TiO₂{001}催化劑的表觀活化能相似。

此外，與Pt/TiO₂{100}和Pt/TiO₂{101}催化劑相比，Pt/TiO₂{001}催化劑具有較少的表面氧空位和具有活性的Pt-O_V，TiO2界面位點(diǎn)，這主要是由于相比在Pt/TiO₂{001}催化劑上，氧空位在TiO₂{100}和TiO₂{101}表面比表面更穩(wěn)定；

而在Pt/TiO₂{001}催化劑上，碳酸鹽和碳酸氫鹽在Pt/TiO₂界面上聚集，而在Pt/TiO₂{100}和Pt/TiO₂{101}催化劑上幾乎沒(méi)有聚集，以上均導(dǎo)致Pt/TiO₂{001}催化劑對(duì)WGS反應(yīng)的催化活性較差。

總的來(lái)說(shuō)，以上結(jié)果為進(jìn)一步了解Pt/TiO₂催化劑在WGS反應(yīng)中的活性-結(jié)構(gòu)關(guān)系提供了理論依據(jù)。

Titania-Morphology-Dependent Pt–TiO₂ Interfacial Catalysis in Water-Gas Shift Reaction ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c04046

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