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5篇Nature+Science，H因子101，他今日又發(fā)Nature！

金榮超，1995年于中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)獲得學(xué)士學(xué)位，現(xiàn)為卡內(nèi)基梅隆大學(xué)（Carnegie Mellon University) 化學(xué)系教授，材料科學(xué)家。截至目前，金教授共發(fā)表2篇Nature，4篇Science，總引用數(shù)47218，H-index為101。

在原子精度上，直徑為1-3nm的超小納米顆粒（通常被稱為納米團(tuán)簇）有望解決傳統(tǒng)納米顆粒及其組裝的許多具有挑戰(zhàn)性的問題，因為納米團(tuán)簇的總體結(jié)構(gòu)可以通過單晶X射線衍射(SCXRD)來解決。各向異性納米顆粒(通常直徑大于3nm)，或特殊的異二聚體納米顆粒，可以實現(xiàn)具有可觀的復(fù)雜性和豐富功能的超結(jié)構(gòu)和分層結(jié)構(gòu)。然而，在以往的納米團(tuán)簇研究中，為了降低納米團(tuán)簇的表面能，通常會獲得各向同性結(jié)構(gòu)，并且報道的金納米團(tuán)簇都不是異二聚體。

對于異二聚體納米團(tuán)簇，因為它們的表面結(jié)構(gòu)在不同的表面區(qū)域有所不同，并表現(xiàn)出各向異性的親和力，從而實現(xiàn)新的組裝行為。這種異二聚體納米團(tuán)簇的結(jié)晶可以揭示多尺度組裝的基本原理，在此過程中每個納米團(tuán)簇的旋轉(zhuǎn)可以實現(xiàn)與相鄰納米團(tuán)簇的各向異性相互作用：通過結(jié)晶可以有效地記錄各向異性相互作用的細(xì)節(jié)，并產(chǎn)生新的集體行為。這種原子精確方法所揭示的信息可以提供擴(kuò)展到傳統(tǒng)納米顆粒甚至更廣泛的見解。

有鑒于此，美國卡內(nèi)基梅隆大學(xué)金榮超課題組報告了同二聚體Au₃₀(SAdm)₁₈(SAdm是金剛烷硫醇鹽，SC₁₀H₁₅)和異二聚體Au₂₉(SAdm)₁₉金納米團(tuán)簇的合成及其自組裝成超結(jié)構(gòu)。這兩個納米團(tuán)簇表現(xiàn)出明顯不同的組裝行為，Au₂₉(SAdm)₁₉的一半結(jié)構(gòu)與Au₃₀(SAdm)₁₈的結(jié)構(gòu)相同，而另一半與Au₂₈(S-c-C₆H₁₁)₂₀相同。因此，Au₂₉(SAdm)₁₉是繼承自兩個母納米團(tuán)簇(Au₃₀和Au₂₈，圖1a)的異二聚體納米團(tuán)簇，并且與迄今為止報道的其他納米團(tuán)簇相比是獨一無二的。除了幾何結(jié)構(gòu)關(guān)系外，Au₂₉(SAdm)₁₉在電子結(jié)構(gòu)上也是異二聚體。

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圖1 Au₂₉(SAdm)₁₉和Au₃₀(SAdm)₁₈納米團(tuán)簇的表征

Au₃₀(SAdm)₁₈同二聚體納米團(tuán)簇形成疊層超結(jié)構(gòu)，而Au₂₉(SAdm)₁₉異二聚體納米團(tuán)簇自組裝成雙螺旋和四螺旋超結(jié)構(gòu)。這些復(fù)雜的排列源于兩個不同的基序?qū)Γ總€單體一對，其中每個基序與配對的基序在相鄰的異二聚體上成鍵。這種基序配對讓人聯(lián)想到 DNA 螺旋中堿基對的相互作用。同時簇上的周圍配體表現(xiàn)出雙對或三對空間相互作用。螺旋組裝是由粒子旋轉(zhuǎn)和構(gòu)象匹配的范德華相互作用驅(qū)動的。

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圖2 Au₂₉(SAdm)₁₉納米團(tuán)簇在超晶中的雙螺旋組裝

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圖3 Au₂₉(SAdm)₁₉納米團(tuán)簇在超晶中的四重螺旋組裝

此外，瞬態(tài)吸收光譜結(jié)果表明，異二聚體團(tuán)簇的載流子壽命大約是同二聚體團(tuán)簇的 65 倍。

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圖4 Au₂₉(SAdm)₁₉和Au₃₀(SAdm)₁₈納米團(tuán)簇的瞬態(tài)吸收數(shù)據(jù)和載流子動力學(xué)比較

總之，該研究通過異二聚體金納米團(tuán)簇的自組裝可以實現(xiàn)雙螺旋甚至四螺旋結(jié)構(gòu)，提出了提升超晶體結(jié)構(gòu)設(shè)計和精密工程復(fù)雜性的新方法。相關(guān)結(jié)果以Double-helical assembly of heterodimeric nanoclusters into supercrystals為題發(fā)表在Nature期刊上。

Li, Y., Zhou, M., Song, Y. et al. Double-helical assembly of heterodimeric nanoclusters into supercrystals. Nature 594, 380–384 (2021). https://doi.org/10.1038/s41586-021-03564-6

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