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楊勇/王鳴生AEM：揭示全固態(tài)電池中缺陷與鋰枝晶形成和生長(zhǎng)的聯(lián)系

鋰金屬在沉積過程中的成核和生長(zhǎng)以及枝晶穿透是影響固態(tài)鋰金屬電池 (SSLB) 安全性和功率密度的關(guān)鍵和根本問題。然而，目前仍然缺乏關(guān)于鋰金屬沉積/溶解，尤其是鋰枝晶的形成和生長(zhǎng)及全固態(tài)電化學(xué)系統(tǒng)中其決定因素的研究。

在此，廈門大學(xué)楊勇教授、王鳴生教授等人以石榴石型電解質(zhì)（SE）Li_6.4La₃Zr_1.4Ta_0.6O₁₂(LLZTO) 作為模型SE，并通過使用原位/非原位SEM和電化學(xué)測(cè)試報(bào)告了一些關(guān)于鋰沉積的局部形態(tài)演變、鋰成核的空間均勻性及其與電化學(xué)特征的相關(guān)性的有趣結(jié)果。

作者使用材料的相對(duì)密度作為缺陷的主要調(diào)節(jié)參數(shù)，合成了三種不同相對(duì)密度的LLZTO電解質(zhì)。

圖1. 不同相對(duì)密度LLZTO的顯微結(jié)構(gòu)和CCD測(cè)試

通過比較在不同相對(duì)密度LLZTO的沉積行為，結(jié)果表明高質(zhì)量的SE可以有效地促進(jìn)Li沉積的均勻性并增加Li|SE界面處的沉積活性位點(diǎn)數(shù)量，從而提高SE的臨界電流密度（CCD）。

此外，鋰成核和生長(zhǎng)取決于局部環(huán)境，多晶LLZTO的固有的局部缺陷（如孔隙、晶界和雜質(zhì)）是導(dǎo)致電極|SE界面處不同沉積動(dòng)力學(xué)和形態(tài)的原因，這是以前沒有報(bào)道過的。這些結(jié)果可以促進(jìn)對(duì)SSLB中鋰滲透機(jī)制的基本理解。

圖2. 鋰沉積過程的原位觀察

Linking the Defects to the Formation and Growth of Li Dendrite in All-Solid-State Batteries, Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202102148

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