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呂偉/李軒科/楊年俊Nano Energy：用于無(wú)枝晶鋰金屬負(fù)極的梯度拓?fù)渲黧w

鋰金屬負(fù)極(LMA)是下一代可充電池的“圣杯”。然而，鋰枝晶的不可控生長(zhǎng)和無(wú)限體積變化困擾著它們的實(shí)際應(yīng)用。

清華大學(xué)深圳國(guó)際研究生院呂偉、武漢科技大學(xué)李軒科、德國(guó)錫根大學(xué)楊年俊等提出了一種由SiC晶須和碳布(SiC/CC)組成的3D梯度拓?fù)渲黧w，用于穩(wěn)定且無(wú)枝晶的鋰沉積/剝離。

圖1 SiC/CC和Li@SiC/CC的鋰沉積過(guò)程

為制備這樣的主體，梯度分布的SiC晶須生長(zhǎng)在碳纖維的表面上，這些纖維進(jìn)一步相互交織形成致密的拓?fù)淇蚣?，從而產(chǎn)生梯度電導(dǎo)率。通過(guò)這種方式，SiC晶須阻礙了電子在表面的聚集，因此可引導(dǎo)自下而上的鋰沉積，同時(shí)，多孔結(jié)構(gòu)和對(duì)鋰離子的強(qiáng)化學(xué)親和力可降低局部電流密度，并促進(jìn)孔中鋰離子的均勻流動(dòng)。因此，這有效抑制了鋰金屬?gòu)膶?dǎo)電網(wǎng)絡(luò)中脫離，避免了剝離過(guò)程中死鋰的形成。

圖2 鋰沉積形貌及示意圖

實(shí)驗(yàn)顯示，采用Li@SiC/CC LMA的對(duì)稱電池在2 mA cm^-2和3 mAh cm^-2下表現(xiàn)出高達(dá)1000小時(shí)的低過(guò)電勢(shì)。此外，即使在容量為3 mAh cm^-2的情況下，循環(huán)100次后，LFP|Li@SiC/CC LMA全電池的平均庫(kù)侖效率仍高達(dá)98.3%。實(shí)驗(yàn)和計(jì)算結(jié)果表明，這種編織網(wǎng)絡(luò)提高了主體的利用率，進(jìn)一步抑制了沉積過(guò)程中的枝晶生長(zhǎng)。

此外，這種拓?fù)渲黧w減小了鋰沉積物的局部尺寸，并減輕了它們?cè)诔练e過(guò)程中的脫離形成“死鋰”。這種新穎的策略提供了一種直接的方法來(lái)構(gòu)建具有高能量密度可靠LMA的梯度拓?fù)渌拗鳌?/span>

圖3 半電池電化學(xué)性能

A gradient topology host for a dendrite-free lithium metal anode. Nano Energy 2022. DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.106937

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