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Arumugam Manthiram教授EES: 揭秘先進(jìn)電解液提升無(wú)負(fù)極鋰金屬電池性能的機(jī)制

無(wú)負(fù)極鋰金屬電池（LMB）是高容量?jī)?chǔ)能的理想選擇，但由于鋰剝離效率差，目前的無(wú)負(fù)極LMB的庫(kù)侖效率（CE）較低。先進(jìn)電解液的開(kāi)發(fā)是最大化鋰電鍍/剝離CE并最小化容量衰減的有希望途徑。然而，對(duì)先進(jìn)電解液提高性能的機(jī)制缺乏了解，阻礙了無(wú)負(fù)極LMB的實(shí)際開(kāi)發(fā)進(jìn)展。

在此，美國(guó)德克薩斯大學(xué)奧斯汀分校Arumugam Manthiram教授等人將原位同步加速器X射線技術(shù)和非原位實(shí)驗(yàn)室工具相結(jié)合，以比較電解液對(duì)具有銅集流體的無(wú)負(fù)極LMB中鋰電鍍分布和動(dòng)力學(xué)的影響。作者研究了三種商用電解液：傳統(tǒng)碳酸鹽基電解液（LP57）、雙鹽電解液和局部高濃度電解液（LHCE），并利用XRD圖譜量化了無(wú)負(fù)極軟包電池電極區(qū)結(jié)晶Li的橫向分布。然后根據(jù)電化學(xué)容量和衍射法結(jié)晶Li相定量的差異，推導(dǎo)出總的非結(jié)晶Li（非結(jié)晶Li和SEI）。通過(guò)比較電池在不同循環(huán)壽命的鋰離子狀態(tài)，揭示了無(wú)負(fù)極LMBs的降解機(jī)理并解釋了不同電解液電池的不同電化學(xué)性能。

圖1. 三種不同電解液中電池的電化學(xué)性能對(duì)比

研究表明，與傳統(tǒng)電解液相比，先進(jìn)的電解液通過(guò)在銅集流體上形成更密集和更好堆積的鋰形態(tài)來(lái)改善無(wú)負(fù)極LMB的電化學(xué)性能。鋰鍍層均勻地覆蓋在具有先進(jìn)電解液的電極區(qū)域上，而不是在幾個(gè)活性位點(diǎn)上。

具有不均勻分布的非活性結(jié)晶鋰主導(dǎo)著無(wú)負(fù)極電池的容量退化，尤其是在使用常規(guī)電解液的情況下，這表明減少“死鋰”的數(shù)量將顯著提高無(wú)負(fù)極電池的循環(huán)穩(wěn)定性。這種多模式原位工具和非原位技術(shù)的結(jié)合提供了對(duì)不同電解液中鋰電鍍和剝離行為的詳細(xì)了解，反過(guò)來(lái)也將為開(kāi)發(fā)更好的電解液提供策略并提供分析這些電解液性能的方法，這將使開(kāi)發(fā)高性能、安全、循環(huán)壽命長(zhǎng)的LMB成為可能。

圖2. 三種不同電解液中的銅負(fù)極上鋰生長(zhǎng)的Operando XRD測(cè)量

圖3. 三種電解液中銅負(fù)極上鋰形態(tài)隨時(shí)間的演變

High-efficiency, anode-free lithium-metal batteries with a close-packed homogeneous lithium morphology, Energy & Environmental Science 2022. DOI: 10.1039/D1EE03103A

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