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華工/倫敦大學(xué)學(xué)院AFM：用于超級(jí)電容器電極的生物質(zhì)衍生碳

開發(fā)具有高質(zhì)量負(fù)載和高效電子/離子傳輸?shù)娜嵝噪姌O具有重要意義，但創(chuàng)新適用于高能密度應(yīng)用的電極結(jié)構(gòu)仍具有挑戰(zhàn)。

基于此，華南理工大學(xué)王小慧教授和英國(guó)倫敦大學(xué)學(xué)院何冠杰博士（共同通訊作者）等人通過(guò)犧牲模板法在界面工程纖維素織物中原位形成了木質(zhì)素磺酸鹽衍生的N/S共摻雜石墨碳（NS-(DA)_n-Cell）。

實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算都表明，形成的石榴狀結(jié)構(gòu)具有連續(xù)的導(dǎo)電途徑和多孔特性，允許在整個(gè)結(jié)構(gòu)充分傳輸離子/電子。所獲得的柔性電極可提供6534 mF cm^-2（335.1 F g^-1）的顯著集成電容，并且在工業(yè)適用的負(fù)載量為19.5 mg cm^-2時(shí)具有優(yōu)越的穩(wěn)定性。

為了揭示NS-(DA)_n-Cell陽(yáng)極顯著電化學(xué)性能的潛在機(jī)理，進(jìn)行了理論計(jì)算。這種多孔結(jié)構(gòu)為電解質(zhì)離子在電極中擴(kuò)散提供了豐富的途徑，導(dǎo)致沿電極深度方向出現(xiàn)低濃度梯度。相反，沒有界面改性的電極層排列密集，導(dǎo)致電解質(zhì)離子擴(kuò)散速率較慢，電解質(zhì)離子僅積聚在電極表面。

通過(guò)水接觸角測(cè)量，電解液滴與NS-(DA)_n-Cell電極接觸時(shí)被迅速吸收，通過(guò)雜原子摻雜表面化學(xué)提高電解質(zhì)的親和力和潤(rùn)濕性，進(jìn)一步加速了電解質(zhì)離子的傳輸。因此，這種獨(dú)特的具有超親水性表面的多孔石榴狀結(jié)構(gòu)可以保證在高質(zhì)量負(fù)載下足夠的電解質(zhì)離子傳輸。

電荷密度差分圖表明，電荷聚集在N、S摻雜原子周圍。態(tài)密度圖表明，與未摻雜石墨碳相比，N/S共摻雜石墨碳的費(fèi)米能級(jí)直接移動(dòng)到導(dǎo)帶，有利于提高電子電導(dǎo)率。

H⁺在未摻雜石墨碳表面的吸附能為1.42 eV，N、S共摻雜后，H⁺在N/S共摻雜石墨碳的S和N位點(diǎn)的吸附能分別為0.60和-1.39 eV，表明H⁺的吸附能力顯著提高。

N、S共摻雜通過(guò)獨(dú)特的多孔石榴狀結(jié)構(gòu)保證了足夠的離子傳輸能力，提高了電導(dǎo)率并增強(qiáng)了H⁺吸附能力，有助于NS-(DA)_n-Cell陽(yáng)極表現(xiàn)出顯著的電化學(xué)性能。

Interface Engineering of Biomass-Derived Carbon used as Ultrahigh-Energy-Density and Practical Mass-Loading Supercapacitor Electrodes. Adv. Funct. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adfm.202212078.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202212078.

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