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中南/湘大AFM：同時穩(wěn)定正負(fù)極界面的氫鍵功能化溶劑化單元

盡管溫和的水系電解質(zhì)賦予鋅離子電池超越鋰離子電池的內(nèi)在安全性，但無論是不可逆的鋅沉積和與負(fù)極或正極物質(zhì)溶解的相關(guān)腐蝕，都嚴(yán)重限制了它們的循環(huán)穩(wěn)定性，尤其是在低電流密度下。

中南大學(xué)梁叔全、方國趙、湘潭大學(xué)Lanyan Li等在麥芽糖基混合電解質(zhì)中構(gòu)建了氫鍵功能化的大量溶劑化單元，它可以同步調(diào)節(jié)雙邊界面化學(xué)，因此即使在低電流下循環(huán)，也可以獲得超長壽命的水系鋅離子電池。

中南/湘大AFM：同時穩(wěn)定正負(fù)極界面的氫鍵功能化溶劑化單元

圖1. 氫鍵功能化溶劑化單元的示意圖及其在正負(fù)極雙邊界面上的同步調(diào)節(jié)行為

多羥基有機物的參與建立了大量的溶劑化配位鞘，并通過氫鍵限制功能化降低了原始水分子的活性。對于鋅負(fù)極，由強配位溶劑化結(jié)構(gòu)和伴隨的3D-2D締合阻礙效應(yīng)引起的過電位升高使鋅離子以平滑均勻的方式沉積。相應(yīng)的對稱電池分別在0.5或 0.05 mAh cm^-2的面積容量下持續(xù)循環(huán)長達(dá)1200小時。此外，游離水分子受到官能化氫鍵的限制，大大抑制了水衍生的HER和副產(chǎn)物的產(chǎn)生，平均CE達(dá)到98.9%。

中南/湘大AFM：同時穩(wěn)定正負(fù)極界面的氫鍵功能化溶劑化單元

圖2. 氫鍵功能化溶劑化單元對負(fù)極沉積的影響

在正極界面，這些鋅離子基團(tuán)主要在嵌入之前經(jīng)歷脫溶劑化行為，并結(jié)合官能化鞘對水分子的約束。對于正極界面，大量的溶劑化單元避免了釩溶解導(dǎo)致的結(jié)構(gòu)坍塌，并在循環(huán)過程中保持較低的界面活化能，保留的低界面活化能可以成為維持氧化釩晶體框架、避免可能的結(jié)構(gòu)坍塌或水參與的寄生反應(yīng)以及確保即使在長時間循環(huán)后界面的完整相和形態(tài)的令人信服的證據(jù)。

利用上述功能化溶劑化模塊在雙邊界面進(jìn)行電化學(xué)調(diào)節(jié)，全電池表現(xiàn)出非凡的循環(huán)穩(wěn)定性，即使在50 mA g^-1的極低電流密度下連續(xù)運行400次循環(huán)后仍保持其初始容量值的 84.2%，而CE始終保持在99%以上。此外，軟包電池的優(yōu)化能量密度可達(dá)到82.7 Wh kg^-1以上，在50 mA g^-1時的容量損失低至每循環(huán)0.032%。這項工作為穩(wěn)定的水系電池的經(jīng)濟和環(huán)保電解質(zhì)提供了一個新的視角。

中南/湘大AFM：同時穩(wěn)定正負(fù)極界面的氫鍵功能化溶劑化單元

圖3. 全電池性能

Hydrogen Bond-Functionalized Massive Solvation Modules Stabilizing Bilateral Interfaces. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202112609

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