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福大ACS Catalysis：光激發(fā)共價(jià)有機(jī)骨架上水合作用引發(fā)的水氧化途徑

通過人工光合作用將太陽能轉(zhuǎn)化為可儲(chǔ)存的化學(xué)品是解決能源和環(huán)境問題的一種有吸引力的方法。水的氧化對于自然和人工光合作用都是至關(guān)重要的，由于其緩慢的動(dòng)力學(xué)，它決定了整體的光催化效率。許多研究致力于金屬基水氧化催化劑的設(shè)計(jì)以模擬天然光合作用中的CaMn₄O₅復(fù)合物。已經(jīng)表明，水在金屬活性位點(diǎn)上的吸附和活化通常是水氧化所必需的。然而，有機(jī)半導(dǎo)體的化學(xué)組成明顯不同于無機(jī)材料，因此表明有機(jī)半導(dǎo)體上有不同的水氧化機(jī)制。盡管有報(bào)道稱其中一些在水氧化中具有活性，并表明水氧化是由催化劑和水分子之間的相互作用造成的，但有機(jī)半導(dǎo)體上的水活化和轉(zhuǎn)化途徑仍未完全了解，仍然是一個(gè)有爭議的話題。探索光合作用的催化機(jī)制和確定進(jìn)一步水氧化的關(guān)鍵因素對光合作用具有重要意義，但具有很高的挑戰(zhàn)性。基于此，福州大學(xué)于巖和李留義（共同通訊）等人提出了共價(jià)有機(jī)骨架（COFs）光催化水合作用引發(fā)的水氧化途徑。

在可見光照射下，評(píng)估了四種COF，包括DETH-COF, BBT-COF, BHT-COF和BOT-COF在純水中的光催化性能。四種COFs均能持續(xù)產(chǎn)生H₂O₂，測定了平均H₂O₂生成速率分別為1665、923、833和390 μmol g^-1 h^-1。H₂O₂生成速率的變化趨勢與四種COFs的光電流測試結(jié)果相匹配。在空氣氣氛中可以有效地產(chǎn)生H₂O₂，與純O₂相比僅略有降低。

當(dāng)在相同的反應(yīng)條件下，采用連接的模型化合物時(shí)，H₂O₂的產(chǎn)率很低，這主要是因?yàn)樗狈Ζ袛U(kuò)展的共軛結(jié)構(gòu)。在450 nm處，DETH-COF合成H₂O₂的表觀量子產(chǎn)率為0.063%。在可見光和室溫空氣環(huán)境下，在沒有空穴犧牲劑的光催化劑中，DETH-COF上的H₂O₂生成速率是最高的，與純O₂下最好的光催化劑的H₂O₂生成速率相當(dāng)。空氣中24小時(shí)內(nèi)連續(xù)產(chǎn)生H₂O₂表明DETH-COF的高穩(wěn)定性和長期光催化應(yīng)用的潛力。

此外，還利用原位產(chǎn)生的H₂O₂評(píng)估了光催化殺菌（大腸桿菌）用于水處理的效果。四種COFs的失活性能與它們的光催化H₂O₂產(chǎn)率趨勢一致。DETH-COF顯示出良好的可見光殺菌活性和穩(wěn)定性，顯示出在水處理方面的巨大潛力。本文證明了一個(gè)有效的水合作用引發(fā)的 COFs 水氧化途徑。COFs 中腙鍵的水合作用引發(fā)了水的氧化。隨后的去羥基化和釋放的羥基自由基偶聯(lián)生成H₂O₂產(chǎn)物。氧化脫氫和去羥基化過程選擇性地生成H₂O₂產(chǎn)物。

此外，還通過增強(qiáng)COFs的親水性來提高水氧化效率。雖然本研究的重點(diǎn)是腙鍵的COFs，但這里提到的水合作用引發(fā)的水氧化途徑也可以應(yīng)用于具有適當(dāng)能帶結(jié)構(gòu)的其他可逆鍵連接的半導(dǎo)體，如有機(jī)聚合物和有機(jī)-無機(jī)雜化。這項(xiàng)對COFs上水氧化途徑的研究不僅突出了有機(jī)半導(dǎo)體在人工光合作用中的潛力，而且為旨在有效利用太陽能的光催化劑設(shè)計(jì)提供了一種新的方法。

The Hydration-Initiated Pathway of Water Oxidation over Photoexcited Covalent Organic Frameworks, ACS Catalysis, 2022, DOI：10.1021/acscatal.2c03878. https://doi.org/10.1021/acscatal.2c03878.

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