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海大Angew：非晶Mo摻雜NiS0.5Se0.5納米片@晶態(tài)NiS0.5Se0.5納米棒

電化學(xué)水分解技術(shù)被認(rèn)為是最具前景的制氫技術(shù)之一。迄今為止，Pt是應(yīng)用最廣泛的析氫反應(yīng)（HER）催化劑，Ir基化合物是高活性的析氧反應(yīng)（OER）電催化劑。然而，其稀缺性、高成本、穩(wěn)定性差限制了其在水分解中的實(shí)際應(yīng)用。近年來，過渡金屬化合物因其豐富、低成本和環(huán)境友好而被廣泛研究。然而，電催化劑和水分解裝置在酸性和堿性條件下通常遭受腐蝕問題，環(huán)境不友好和較差的穩(wěn)定性，這阻礙了它們在產(chǎn)氫中的應(yīng)用。開發(fā)中性環(huán)境下的水分解催化劑是制氫有前途的方向之一，因?yàn)樗鼰o污染，成本低，易于大規(guī)模應(yīng)用。然而，在中性溶液中合理設(shè)計高效、低成本、穩(wěn)定的雙功能電催化劑仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。此外，為了滿足工業(yè)制氫的要求，電催化劑應(yīng)在大于500 mA cm^-2的高電流密度下保持穩(wěn)定性。這些挑戰(zhàn)促使開發(fā)高效、穩(wěn)定、廉價的電催化劑以解決在中性溶液中高電流密度水分解的問題。

因此，海南大學(xué)鄧意達(dá)和鄭學(xué)榮等人合成了非晶摻Mo的NiS_0.5Se_0.5納米片@晶態(tài)NiS_0.5Se_0.5納米棒（Am-Mo-NiS_0.5Se_0.5）催化劑。

海大Angew：非晶Mo摻雜NiS0.5Se0.5納米片@晶態(tài)NiS0.5Se0.5納米棒

在1.0 M PBS溶液中評估了Am-Mo-NiS_0.5Se_0.5的HER活性并與Cr-Mo-NiS_0.5Se_0.5、Pt/C和NF進(jìn)行比較。Am-Mo-NiS_0.5Se_0.5在10 mA cm^-2的電流密度下的過電位僅為48 mV，優(yōu)于Cr-Mo-NiS_0.5Se_0.5。在實(shí)際應(yīng)用中，催化劑的高電流密度性能至關(guān)重要。在300和1000 mA cm^-2的高電流密度下，Am-Mo-NiS_0.5Se_0.5顯示出133和209 mV的過電位，遠(yuǎn)低于商業(yè)Pt/C（153和447 mV）和Cr-Mo-NiS_0.5Se_0.5（205和295 mV）。

在1.0 M PBS中，NF顯示出可忽略的HER活性，這意味著催化劑的活性主要?dú)w因于Am-Mo-NiS_0.5Se_0.5，而不是NF基底。除了HER性能，制備的Am-Mo-NiS_0.5Se_0.5在1.0 M PBS溶液中也表現(xiàn)出了優(yōu)異的OER性能，Am-Mo-NiS_0.5Se_0.5只需要238 mV的過電位就可以提供10 mA cm^-2的電流密度，這遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于商業(yè)IrO₂（365 mV），Cr-Mo-NiS_0.5Se_0.5（329 mV），NF（434 mV）和大多數(shù)報道的過渡金屬化合物電催化劑。

特別是Am-Mo-NiS_0.5Se_0.5在高電流密度（1000 mA cm^-2）下表現(xiàn)出比商業(yè)IrO₂和Cr-Mo-NiS_0.5Se_0.5更低的過電位（514 mV）。重要的是，以Am-Mo-NiS_0.5Se_0.5同時作為陽極和陰極時，在1.0 M PBS溶液中（10 mA cm^-2）的全水解性能（1.52 V）優(yōu)于Cr-Mo-NiS_0.5Se_0.5（1.66 V）以及Pt/C 和IrO₂（1.64V），并且該電解槽在室溫下僅需要1.98 V的電壓就可以達(dá)到1000 mA cm^-2的電流密度，遠(yuǎn)低于Cr-Mo-NiS_0.5Se_0.5以及Pt/C 和IrO₂。

通過對能帶結(jié)構(gòu)的理論推導(dǎo)，進(jìn)一步揭示了非晶和晶體結(jié)構(gòu)在促進(jìn)催化過程中的電子貢獻(xiàn)差異。值得注意的是，Cr-Mo-NiS_0.5Se_0.5顯示出明顯的0.4 eV的間接帶隙，這證明了d-d和d-p躍遷的能壘。相比之下，Am-Mo-NiS_0.5Se_0.5具有無能隙的富電子特性，促進(jìn)了d-d電子躍遷，從而實(shí)現(xiàn)優(yōu)異的性能。

此外，晶體結(jié)構(gòu)中的p-d電子躍遷被非晶態(tài)結(jié)構(gòu)所打破。因此，這些結(jié)果表明，這種不同的電子轉(zhuǎn)移導(dǎo)致了水分解過程的對比選擇性。Am-Mo-NiS_0.5Se_0.5和Cr-Mo-NiS_0.5Se_0.5的投影態(tài)密度計算表明，與Cr-Mo-NiS_0.5Se_0.5相比，Am-Mo-NiS_0.5Se_0.5的Ni位點(diǎn)d軌道上移，反映了電子轉(zhuǎn)移能力的增強(qiáng)和化學(xué)活性的提高。之后計算得到，H₂O在Am-Mo-NiS_0.5Se_0.5表面的吸附能比在Cr-Mo-NiS_0.5Se_0.5低得多，表明該非晶結(jié)構(gòu)有利于Volmer步驟。

另外，Am-Mo-NiS_0.5Se_0.5的Ni位點(diǎn)的氫吸附自由能為-0.13 eV, Mo位點(diǎn)的氫吸附自由能為-0.22 eV，均低于Cr-Mo- NiS_0.5Se_0.5的Ni位點(diǎn)和Mo位點(diǎn)。結(jié)果表明，Ni位點(diǎn)是Am-Mo-NiS_0.5Se_0.5的HER過程中的活性位點(diǎn)，且在Am-Mo-NiS_0.5Se_0.5上較Cr-Mo- NiS_0.5Se_0.5更容易進(jìn)行H的吸附。綜上所述，本研究通過設(shè)計和合成非晶相為HER和OER提供了一種高活性和穩(wěn)定的催化劑，這將促進(jìn)未來中性環(huán)境中全水解的應(yīng)用。

Amorphous Mo-doped NiS_0.5Se_0.5 nanosheets@crystalline NiS_0.5Se_0.5 nanorods for high current-density electrocatalytic water splitting in neutral media, Angewandte Chemie International Edition, 2022, DOI: 10.1002/anie.202215256.

https://doi.org/10.1002/anie.202215256.

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