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包淑娟/徐茂文/范紅金AM: 重新認(rèn)識鋅錳電池在硫酸鹽電解液中的反應(yīng)機(jī)理

可充電水系鋅錳電池在下一代高安全性儲能方面受到了廣泛關(guān)注。然而，鋅錳電池的電荷存儲機(jī)制仍存在爭議。普遍的機(jī)制包括在弱酸性或中性電解液中的轉(zhuǎn)換、陽離子插層反應(yīng)及在強(qiáng)酸性電解液中的MnO₂/Mn²⁺溶解-沉積反應(yīng)。

在此，西南大學(xué)包淑娟教授、徐茂文教授及新加坡南洋理工范紅金教授等人挑戰(zhàn)了硫酸鹽基弱酸性電解液中水系鋅錳電池的常規(guī)機(jī)制，并揭示了Zn₄SO₄·(OH)_6·xH₂O（ZSH）的重要作用。結(jié)果表明，弱酸性硫酸鹽電解液（pH~4）中的水系Zn-Mn電池更有可能是由ZSH輔助的具有兩個電子轉(zhuǎn)移的沉積-溶解反應(yīng)驅(qū)動的，而插層的貢獻(xiàn)可以忽略不計。

在Mn²⁺（由固體MnO₂溶解或來自 MnSO₄電解質(zhì)）存在的情況下，ZSH作為反應(yīng)物在1.5 V左右的充電平臺期間誘導(dǎo)沉積反應(yīng)，在充電過程中在電極表面形成層狀Zn_xMnO(OH)₂納米片。在放電過程中，ZSH重新形成并同時加速與Zn_xMnO(OH)₂的質(zhì)子反應(yīng)，并導(dǎo)致 Zn_xMnO(OH)₂納米片溶解。因此，作者提出ZSH和Zn_xMnO(OH)₂之間的這種可逆轉(zhuǎn)化反應(yīng)可以驅(qū)動水系Zn-Mn電池的可逆儲能反應(yīng)。

圖1. Zn/α-MnO₂電池在溫和酸性硫酸鹽電解液中的電化學(xué)

此外，該模型從根本上不同于傳統(tǒng)的插層機(jī)制或溶解反應(yīng)。具體而言，MnO₂正極的作用是通過消耗H⁺（即溶解）促進(jìn) ZSH 的初始形成，但Mn²⁺在隨后的循環(huán)中不會反沉積為 MnO₂。

有趣的是，這個模型是通用的，普遍適用于有 MnSO₄電解質(zhì)但沒有MnO₂的電池系統(tǒng)。通過使用純ZSH、ZnO、MgO和CaO 作為正極材料，該模型已在本研究中成功驗證，這些系統(tǒng)的電池性能取決于這些材料的溶解性能。作者還發(fā)現(xiàn)，ZSH和Zn_xMnO(OH)₂之間轉(zhuǎn)化反應(yīng)的可逆性是硫酸鹽基水系Zn-Mn電池循環(huán)穩(wěn)定性的關(guān)鍵因素。因此，這項研究可能會刷新對最有前途的鋅錳電池的認(rèn)識并指導(dǎo)高容量水系鋅電池的設(shè)計。

圖2. 基于ZSH輔助沉積-溶解模型的Zn-ZnO電池

Re-Understanding the Reaction Mechanism of Aqueous Zn-Mn Battery in Sulfate Electrolytes: Role of the Zinc Sulfate Hydroxide, Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202109092

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