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?湖師大/安師大AFM：Fe2P/Co2N多孔異質(zhì)結(jié)陣列助力整體水分解

利用間歇性太陽(yáng)能或風(fēng)能的可再生電力驅(qū)動(dòng)堿性水電解是一種商業(yè)上可行的制氫技術(shù)，但是很少有非貴金屬雙功能催化劑在大電流密度下用于HER和OER，同時(shí)具有優(yōu)異的催化效率和穩(wěn)定性，特別是對(duì)于鐵基催化劑。

基于此，湖南師范大學(xué)周海青教授和余芳教授、安徽師范大學(xué)盛天博士（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種原位構(gòu)建的具有雙功能催化活性的自支撐Fe₂P/Co₂N多孔異質(zhì)結(jié)陣列，在電流密度為500 mA cm^?2下HER和OER的過(guò)電位分別為131和283 mV，優(yōu)于已報(bào)道的大多數(shù)非貴金屬雙功能電催化劑。其還表現(xiàn)出優(yōu)異的整體水分解活性，分別需要1.561和1.663 V的低電壓即達(dá)到100和500 mA cm^?2，并在1 M KOH中具有優(yōu)異的耐久性。最重要的是，其在電流密度為500 mA cm^?2下也能穩(wěn)定120 h，明顯優(yōu)于IrO₂(+)//Pt(?)耦合的貴金屬電極，是已報(bào)道的最好的雙功能催化劑之一。

為了解HER的動(dòng)力學(xué)機(jī)制，作者對(duì)Fe₂P/Co₂N和CoP/Co₂N（P-Co₂N）兩種催化劑進(jìn)行了DFT計(jì)算，具有周期邊界的Fe₂P/Co₂N和CoP/Co₂N界面理論模型。根據(jù)HER機(jī)制，在第一個(gè)Volmer步驟中，一個(gè)H₂O分子在催化劑表面的活性位點(diǎn)（M-H*）上解離為一個(gè)被吸附的氫，然后通過(guò)M-H*與第二個(gè)H₂O分子的耦合生成氣態(tài)氫分子，強(qiáng)烈依賴于H*結(jié)合能（ΔG_H*）。

作者還計(jì)算了H*在催化劑表面的吸附能。Fe₂P/Co₂N異質(zhì)結(jié)的界面Fe位點(diǎn)上的ΔG_H*值約為-0.29 eV，遠(yuǎn)小于CoP/Co₂N的-0.45 eV。Fe₂P/Co₂N異質(zhì)結(jié)上ΔG_H*的大幅降低，表明異質(zhì)結(jié)周圍H*的吸附能力得到優(yōu)化，有利于提高催化劑的析氫性能，進(jìn)一步說(shuō)明Fe₂P/Co₂N雜化產(chǎn)物的Fe原子是水解離和H吸附的真正活性位點(diǎn)，活化勢(shì)壘較低。結(jié)果表明，F(xiàn)e₂P/Co₂N異質(zhì)結(jié)的Fe₂P和Co₂N之間的界面相互作用有利于有效吸附H*，從而促進(jìn)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。

Engineering Active Iron Sites on Nanoporous Bimetal Phosphide/Nitride Heterostructure Array Enabling Robust Overall Water Splitting. Adv. Funct. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adfm.202209465.

https://doi.org/10.1002/adfm.202209465.

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