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崔光磊/張煥瑞AM：選擇性滲透聚合物電解質(zhì)實現(xiàn)2000次循環(huán)雙離子電池

允許可逆陰離子（脫）嵌入的石墨碳是一種很有前景的正極材料，可用于具有成本效益的高電壓雙離子電池（DIB）。然而，一個臭名昭著但被忽視的問題是界面陰離子脫溶劑化不完全，這不僅會降低電解液的氧化穩(wěn)定性，還會導致溶劑共嵌入石墨層中。

中科院青島能源所崔光磊、張煥瑞等首次開發(fā)了一種具有豐富陽離子季銨官能團(–N(CH₃)₃⁺)的“陰離子選擇性滲透”聚合物電解質(zhì)（PCME），以削弱PF₆^–-溶劑相互作用，從而促進PF₆^–脫溶劑化。

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圖1. 基于液態(tài)電解液（LE）或PCME的雙離子電池中EMC共嵌入行為的比較

在這里，聚合物電解質(zhì)在沒有碳酸甲乙酯（EMC）伴生的情況下選擇性嵌入PF₆^–的現(xiàn)象與細胞膜的選擇性滲透功能非常相似，它只允許某些分子通過。由于強靜電相互作用，PF₆^–陰離子優(yōu)先與懸垂的陽離子鏈–N(CH₃)₃⁺而不是PCME中的EMC配位，從而削弱了PF₆^–-EMC相互作用以促進PF₆^–脫溶劑化。

結果表明，受調(diào)節(jié)的PF₆^–溶劑化結構減輕了EMC共嵌入并保持了石墨的結構完整性。同時， PF₆^–-EMC結構濃度的降低也增強了EMC基電解質(zhì)的氧化穩(wěn)定性。

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圖2. 石墨||Li雙離子電池性能

因此，組裝好的石墨||Li雙離子電池實現(xiàn)了優(yōu)異的循環(huán)性能，平均庫侖效率為 99.0%（基礎電解質(zhì)為95.7%），2000次循環(huán)后容量保持率為 87.1%，即使在高截止電位為5.4 V vs Li⁺/Li。

此外，這種聚合物還形成了堅固的正極電解質(zhì)界面，共同作用使雙離子電池具有長循環(huán)壽命。這種調(diào)節(jié)陰離子配位環(huán)境的策略為調(diào)節(jié) 雙離子電池的溶劑共嵌入化學提供了一個有前景的解決方案。

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圖3. 循環(huán)后石墨電極的表征

A PF6?-Permselective Polymer Electrolyte with Anion Solvation Regulation Enabling Long-cycle Dual-ion Battery. Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202108665

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