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加大劉平教授ACS Energy Lett.: 陰離子改性對稀醚電解液的氧化穩(wěn)定作用

最先進的鋰金屬電池通常依靠具有高鹽濃度/氟化溶劑的醚電解液來實現(xiàn)穩(wěn)定的循環(huán)，其大規(guī)模制造的高成本促進了稀釋的非氟化醚電解液的開發(fā)。然而，該電解液較差的氧化穩(wěn)定性阻礙了其在基于過渡金屬氧化物正極（工作電壓＞4V）的電池中的應(yīng)用。

在此，美國加州大學(xué)圣地亞哥分校劉平教授等人證明了通過陰離子改性可以改善低成本、稀的非氟化醚電解液的氧化穩(wěn)定性。具體來說，為了研究陰離子結(jié)構(gòu)對這些能力的影響，作者選擇研究LiNFSI和LiNFS，它們分別與TFSI和OTF共享定義的雙（CxFy磺?；﹣啺泛虲xFy磺酸鹽部分，但用C₄F₉鏈取代末端CF₃ 基團。

盡管目前這些長鏈鹽的成本相對較高，但它們的合成路線與CF₃對應(yīng)物基本相同，這意味著隨著市場需求的增加，它們的生產(chǎn)成本將隨著規(guī)?；a(chǎn)相對降低。這些鹽用于常見的濃度為1 M的非氟化醚溶劑DME，以保持表面上較低的原材料成本。作者發(fā)現(xiàn)該策略可以提高氧化穩(wěn)定性，使得NMC811正極可以在僅由1 M鹽和DME組成的電解液中以4.4 V的工作電壓可逆循環(huán)。

圖1. 碳氟化合物鏈長改性的分子可視化及氧化穩(wěn)定性研究

通過分子動力學(xué)（MD）和DFT計算，作者確定這些陰離子改性不會導(dǎo)致溶劑化結(jié)構(gòu)、HOMO水平或電解液中可能存在的分解路徑發(fā)生根本性的變化，因此通過陰離子改性來提高電解液的內(nèi)在穩(wěn)定性是不可能的。

相反，LiNFS和LiNFSI電解質(zhì)產(chǎn)生的氧化穩(wěn)定性是由于形成了鈍化CEI，這在稀電解液中很少觀察到。這項工作表明全氟烷基部分可能是用于電解液工程的陰離子的有益特征，這為促進低成本的醚電解液在鋰金屬電池中的應(yīng)用提供了潛在的途徑。

圖2. 陰離子/DME對的DFT模擬

Oxidative Stabilization of Dilute Ether Electrolytes via Anion Modification, ACS Energy Letters 2022. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c02723

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