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阿爾伯塔大學(xué)王曉磊Nano Lett.: O/N共摻雜碳微花實(shí)現(xiàn)高效鋅金屬負(fù)極

鋅金屬負(fù)極在廉價(jià)和安全的儲(chǔ)能裝置方面顯示出巨大的希望。然而，在高放電深度（DOD）下調(diào)節(jié)高效的鋅電鍍/剝離仍然具有挑戰(zhàn)性。

在此，加拿大阿爾伯塔大學(xué)王曉磊等人在DFT計(jì)算的指導(dǎo)下，通過(guò)合理的單體選擇和可控的聚酰亞胺組裝和熱解合理制備了三種雜原子摻雜碳微/納米結(jié)構(gòu)（碳花、碳盤和碳球），并探索了它們作為鋅金屬電池和超級(jí)電容器主體材料的可行性。

DFT 計(jì)算表明，在O/N摻雜劑中，醚（C-O）、羧基（-O-C=O-）和吡咯N基團(tuán)有利于Zn的異相成核。此外，借助微尺度3D分層結(jié)構(gòu)、微晶石墨層和親鋅雜原子摻雜劑，花形碳（碳花）主體可以引導(dǎo)Zn以異質(zhì)外延模式成核和生長(zhǎng)，從而提供具有高庫(kù)侖效率（CE）和長(zhǎng)壽命的水平電鍍。

圖1. DFT計(jì)算結(jié)果

電化學(xué)測(cè)試表明，電流密度為0.5~10 mA cm^-2時(shí)，基于碳花主體的Zn/Cu半電池獲得了最高的CE（97~99%），且在對(duì)稱鋅電池中獲得了長(zhǎng)壽命（2000 h）和高倍率性能（20 mA cm^-2）。作為概念驗(yàn)證，作者將以碳花為主體的鋅負(fù)極與三種用于鋅基能源器件的正極材料相耦合。

結(jié)果顯示，與基于無(wú)主體鋅負(fù)極的相應(yīng)器件相比，前者在高DOD條件下具有更出色的動(dòng)力學(xué)性能、更長(zhǎng)的壽命及100%的CE。由于具有廉價(jià)、可擴(kuò)展和高效的特性，該碳花主體材料具有用于實(shí)用的鋅金屬能源設(shè)備的潛力，同時(shí)，這項(xiàng)工作為構(gòu)建鋅金屬以外的實(shí)用金屬負(fù)極的3D層次化富碳微/納米主體材料打開了大門。

圖2. 鋅金屬基全電池的電化學(xué)性能

Efficient Zn Metal Anode Enabled by O,N-Codoped Carbon Microflowers, Nano Letters 2022. DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c04709

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