Sci. Adv.：Ag納米粒子嵌入的N摻雜碳大孔纖維助力高穩(wěn)定性鋰金屬負極
新加坡南洋南洋理工大學樓雄文開發(fā)了一種三維（3D）混合宿主，該宿主由Ag納米粒子嵌入的N摻雜碳大孔纖維（表示為Ag@CMF)組成，可實現(xiàn)L的選擇性成核和定向沉積。3D大孔骨架通過捕獲基體中的金屬鋰以及降低局部電流密度來抑制鋰枝晶的形成。親鋰N摻雜碳由于成核勢壘小而成為均勻成核中心，Ag納米粒子通過可逆固溶體合金化反應改善了Li的成核和生長行為。因此Ag@CMF復合材料能夠在500次以上的循環(huán)中實現(xiàn)無枝晶和高庫侖效率的鋰沉積/剝離行為。當該負極與商用LiFePO4正極耦合時，組裝的全電池顯示出高倍率性能和穩(wěn)定的循環(huán)壽命。
A highly stable lithium metal anode enabled by Ag nanoparticle–embedded nitrogen-doped carbon macroporous fibers. Science Advances 2021. DOI: 10.1126/sciadv.abg3626
Angew：雙相電解質抑制鋰金屬電池中氧化還原分子的穿梭效應
河南大學趙勇通過構建雙相有機電解質來解決鋰金屬電池中氧化還原分子（RMs）的穿梭效應的問題，其中可將非氟-1,1,2,2-四氫己基三甲氧基硅烷（NFTOS）和溶有LiTFSI的醚（或砜）分離以形成不混溶的負極電解質和正極電解質。由于在高極性和低極性的雙相電解質中的巨大溶解系數(shù)差異，RMs被提取到正極電解質中，從而抑制了穿梭效應。當與鋰負極耦合時，Li-Li對稱電池、Li-redox液流電池和Li-O2電池在雙相電解質的作用下可獲得相當長的循環(huán)壽命。
Biphasic Electrolyte Inhibiting the Shuttle Effect of Redox Molecules in Lithium Metal Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202104003
Angew：全固態(tài)鋰電池的雙離子電子轉移界面層
中科院金屬所李峰報道了在聚氧化乙烯（PEO）電解質中原位聚合2，2’-聯(lián)噻吩，從而在電極-電解質界面處形成雙離子電子轉移界面層。對于全固態(tài)LiFePO4||PT-PEO-PT||Li電池，正極-電解質界面處形成的導電聚噻吩（PT）層使界面電阻降低了至少7倍，在2 C倍率下，循環(huán)1000次后實現(xiàn)了94%的容量保持率?；旌想x子導電層在保持與鋰負極良好相容性的同時，具有良好的界面穩(wěn)定性和接觸性。
Double ionic-electronic transfer interface layers for all solid-state lithium batteries. Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202104183
Nat. Energy：厚度可控的超薄鋰金屬-氧化石墨烯主體箔助力鋰電池
斯坦福大學崔屹開發(fā)了一種簡便且可擴展的工藝，用于在氧化石墨烯主體內合成超?。?.5至20 μm）、自支撐且機械堅固的鋰金屬箔。除了0.1-3.7mAh cm-2的低面容量外，這種鋰箔比傳統(tǒng)的純鋰金屬箔具有更高的機械強度。該鋰箔可以將石墨（93%）和硅（79.4%）負極的初始庫侖效率提高到100%左右，而不會產(chǎn)生過量的鋰殘留物，并將鋰離子電池的容量提高8%。此外，采用這種薄鋰復合負極使鋰金屬全電池的循環(huán)壽命延長了9倍。
Free-standing ultrathin lithium metal–graphene oxide host foils with controllable thickness for lithium batteries. Nature Energy 2021. DOI: 10.1038/s41560-021-00833-6
Angew：通過建模和實驗優(yōu)化高性能鋰金屬電池的鎂摻雜鋰金屬負極
美國西北太平洋國家實驗室許武采用密度泛函理論（DFT）計算了Li-Mg負極中Mg含量的影響。研究顯示，Mg含量約為5wt.% 的Li-Mg（簡稱Li-Mg5）具有最低的Li吸收能，因此所有的表面積都能被Mg原子“控制”，從而導致Li在Mg中心周圍的表面平滑而連續(xù)地沉積。此外，局部高度電解液使Li-Mg5在4.4 V高壓下具有最佳的循環(huán)穩(wěn)定性。這種電解液也有助于生成無機物豐富的固體電解質界面，從而在Li-Mg5表面形成光滑、致密和較少腐蝕的層。理論模擬和實驗結果均表明，Li-Mg5具有最佳的Mg含量，電池的循環(huán)性能最佳。這項工作還提供了一種有效的方法，可以確定最佳的合金型鋰金屬負極，以改善高能量密度鋰金屬電池的長期循環(huán)穩(wěn)定性。
Optimization of Magnesium-Doped Lithium Metal Anode for High Performance Lithium Metal Batteries through Modeling and Experiment. Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202103344
Adv. Funct. Mater.：三維多孔Cu納米支架主體實現(xiàn)鋰金屬負極穩(wěn)定循環(huán)
南京大學金鐘、鐵祚庥采用模板犧牲熱熔法和納米種子改性工藝制備了一種三維多孔Au/Cu納米復合材料，并將其作為一種有效的Li金屬載體材料。Au/Cu納米復合材料由于具有均勻的Li+通量和可忽略的成核過電位，可以在空間上引導Li金屬的均勻沉積，而不產(chǎn)生Li枝晶的生長。此外，Cu骨架可以緩解循環(huán)過程中的體積變化，并穩(wěn)定局部電流密度。得益于這些優(yōu)點，基于自支撐Li填充Au/Cu（Li-Au/Cu）納米支架電極的對稱電池在碳酸酯電解液中，在1.0 mA cm–2的條件下，具有超過1000小時的高穩(wěn)定性鋰沉積/剝離，低電壓滯后小于90 mV，長壽命超過1300小時。令人印象深刻的是，Li-Au/Cu||LiFePO4全電池還表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性和倍率性能。
Template-Sacrificed Hot Fusion Construction and Nanoseed Modification of 3D Porous Copper Nanoscaffold Host for Stable-Cycling Lithium Metal Anodes. Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202102735
Mater. Today：封閉型雙層致密/多孔SEI提高鋰金屬負極穩(wěn)定性
美國愛達荷州國家實驗室Bin Li通過形成封閉的主體雙層固態(tài)電解質界面（SEI）提高了鋰金屬負極的穩(wěn)定性。這是通過與鋰金屬接觸形成相互連接的多孔富LiF人工SEI和原位形成致密、穩(wěn)定的上層SEI來實現(xiàn)的。多孔層增加了Li/LiF界面的數(shù)量，減少了局部體積波動，改善了Li+在界面上的擴散。此外，曲折的多孔結構引導Li+通量均勻分布，機械抑制枝晶生長。SEI的致密上層完成了封閉主體設計，防止活性材料的持續(xù)消耗。致密頂層和多孔底層的雙重性延長了循環(huán)壽命，提高了倍率性能，這在對稱電池以及與硫和LiFePO4正極配對的全電池測試得到證明。
A closed-host bi-layer dense/porous solid electrolyte interphase for enhanced lithium-metal anode stability. Materials Today 2021. DOI: 10.1016/j.mattod.2021.04.018
Adv. Mater.：用于全固態(tài)鋰電池的致密全電化學活性電極
中科院物理所陳立泉、索鎏敏、麻省理工學院李巨提出了一種用于全固態(tài)鋰電池的致密“全電化學活性”（AEA）電極，該電極完全由一系列優(yōu)良的混合電子-離子導電正極構成，以最小化電極水平上可及能量密度和理論能量密度之間的差異。此外，利用AEA正極自支撐的離子-電子導電網(wǎng)絡，致密的雜化硫（S）基AEA電極具有91.8％的高壓實填充率，這意味著在70℃下基于正負極的高能量密度777 Wh kg?1和1945 Wh L?1。
Dense All-Electrochem-Active Electrodes for All-Solid-State Lithium Batteries. Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202008723
Adv. Mater.：10 μm厚高強度固態(tài)聚合物電解質助力柔性全固態(tài)鋰金屬電池
中科院寧波材料所姚霞銀介紹了一種以改性聚乙烯（PE）為主體，聚乙二醇甲醚丙烯酸酯和鋰鹽為填料的超薄固態(tài)聚合物電解質（SPE）。多孔聚甲基丙烯酸甲酯-聚苯乙烯界面層緊密地附著在聚乙烯的兩側，有效地改善了電解質和電極之間的界面相容性。結果10 μm厚SPE在室溫下具有34.84 ms的超高離子電導、103.0 MPa的優(yōu)異力學性能和高達142.3%延伸率。采用優(yōu)化固態(tài)電解質的Li//Li對稱電池在60℃下可穩(wěn)定循環(huán)1500 h以上。此外，60℃下，LiFePO4//Li軟包電池在1C下可穩(wěn)定地循環(huán)1000次以上，容量保持率為76.4%。LiCoO2//Li軟包電池可以0.1和0.2 C倍率下穩(wěn)定循環(huán)100次。此外，LiFePO4//Li軟包電池在卷曲和折疊后能夠穩(wěn)定工作，同時證明了其優(yōu)異的柔性和安全性。
10 μm-Thick High-Strength Solid Polymer Electrolytes with Excellent Interface Compatibility for Flexible All-Solid-State Lithium-Metal Batteries. Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202100353
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