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陸盈盈Adv. Sci.: 實現(xiàn)4.6 V高壓LiCoO2電池的外向內(nèi)取向的納米結(jié)構(gòu)

研究表明，當(dāng)電壓增加到4.6 V以從鈷酸鋰（LCO）中提取更多的鋰時，鋰濃度梯度增加。伴隨著不可逆的表面結(jié)構(gòu)退化和CEI無限生長表面引發(fā)的O/Co損失會減少Li的儲存位點并阻礙Li⁺的擴散，導(dǎo)致無限的容量衰減，這是LCO在高壓下穩(wěn)定循環(huán)的主要障礙。

在此，考慮到高度脫鋰表面上的這些艱巨挑戰(zhàn)，浙江大學(xué)陸盈盈研究員等人在 LCO單晶表面上制備了一種由外向內(nèi)取向的納米結(jié)構(gòu)（OIN-LCO），以按照電化學(xué)穩(wěn)定劑、Li促進劑和O損失抑制劑的原理提供多重保護。

OIN-LCO由三個功能性表面層組成：

1）嵌入超?。?~3 nm）LiF涂層中的Li₂CoTi₃O₈顆粒用作與電解液尤其是HF的物理隔離，防止因Co離子溶解和CEI無限生長的界面副反應(yīng)。

2）類似尖晶石的過渡層≈20-30 nm，微量摻雜Ti和F作為固體結(jié)構(gòu)彌合體和表面之間的鋰遷移間隙并防止晶格失配。

3）在涂層下方約100 nm的梯度F摻雜層可強烈穩(wěn)定晶格O并防止不可逆的相轉(zhuǎn)變，DFT計算證明F摻雜促進了深度脫鋰狀態(tài)下的Li擴散。

圖1. Li/LCO半電池和石墨/LCO軟包全電池的電化學(xué)性能

因此，在這種結(jié)構(gòu)的保護下，OIN-LCO電極可承受4.6 V的高電壓。在紐扣半電池中，與原始LCO相比（200次循環(huán)后容量為90.5 mAh g^-1），OIN-LCO在0.1 C下實現(xiàn)了177.4 mAh g^-1的高放電容量，200次循環(huán)后容量保持率為81.2%（容量為144.0 mAh g^-1）。原始LCO的初始庫侖效率僅為86.68%，遠低于OIN-LCO（93.07%）。

此外，在高負(fù)載（13.0 mg cm^-2）的4.5 V軟包全電池上135次循環(huán)后，改進的 OIN-LCO電極表現(xiàn)出81.52% 的能量密度保持率，而使用原始的LCO時僅能提供13次循環(huán)。這項工作深入分析了LCO正極結(jié)構(gòu)和性能之間的關(guān)系，可以將其擴展到其他正極如富鋰層狀材料或富鎳LiNi_xMn_yCo_1-x-yO₂，以接近實際應(yīng)用的理論容量極限。

圖2. F摻雜影響氧活性和Li⁺擴散率的DFT計算

Outside-In Nanostructure Fabricated on LiCoO₂ Surface for High-Voltage Lithium-Ion Batteries, Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202104841

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