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研究背景

經(jīng)過幾十年的優(yōu)化，鋰離子電池（LIB）正在接近電池水平的理論能量密度（300 Wh kg^-1）。為了滿足高能量密度的要求，近年來一直在發(fā)展鋰金屬電池（LMB）。然而，鋰金屬陽極和具有攻擊性的陰極，如LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂（NMC811），對電解質(zhì)的反應(yīng)活性很高，因此帶來了許多挑戰(zhàn)。LMB的電化學(xué)性能，庫侖效率（CE）、可逆性等，在很大程度上取決于電解質(zhì)和電極之間反應(yīng)。Li和電解質(zhì)之間不可避免的副作用容易誘導(dǎo)Li枝晶生長和“死鋰”的形成，而脫鋰的NMC陰極的表面會嚴(yán)重氧化溶劑，兩者都損害了LMB的效率和壽命。

為了最大限度地提高電化學(xué)性能，探索了幾種電解質(zhì)，包括氟化電解質(zhì)，添加劑輔助電解質(zhì)，液化氣體電解質(zhì)，高濃度電解質(zhì)（HCE）和局部高濃度電解質(zhì)（LHCE）。它們基本上都遵循類似的性能增強(qiáng)機(jī)制，即在鋰金屬陽極上形成理想富無機(jī)成分的SEI層，有效地抑制了電解質(zhì)和鋰金屬之間的寄生反應(yīng)。

在這些電解質(zhì)中，HCE和LHCE具有最高的鋰金屬CE。在HCE中，大多數(shù)溶劑分子被排除在Li⁺溶劑殼之外，這有助于陰離子衍生的SEI，并更好地與鋰金屬兼容。通過向HCE添加氫氟醚（HFE）稀釋劑制備的LHCE規(guī)避了HCE的內(nèi)在缺陷（如高粘度和低離子導(dǎo)電性），同時仍然繼承其優(yōu)點(diǎn)（如低揮發(fā)性、寬電化學(xué)窗口、高離子轉(zhuǎn)移數(shù)和在陽極上形成鈍化SEI層的能力）。迄今為止，已實(shí)現(xiàn)了約99.5%的高CE。然而，為了進(jìn)一步加快在實(shí)際設(shè)備中應(yīng)用LMB，將CE提高到更高的水平不僅是必要的，而且是緊迫的。

浙大范修林/Malachi Noked等ACS Energy Lett.：鋰金屬電池電解液新進(jìn)展

浙江大學(xué)范修林和以色列巴伊蘭大學(xué)Malachi Noked等人在ACS Energy Letters上發(fā)表文章，Anion–Diluent Pairing for Stable High-Energy Li Metal Batteries。在這里，作者提出了兩種高效的LHCE，由LiFSI、DME和三氟甲氧基苯（TFMB）或三氟甲苯（BZTF）的混合物組成，摩爾比為1/1.1/2.2（LiFSI/DME/稀釋劑）。

密度泛函理論（DFT）計算表明，TFMB和BZTF稀釋劑的最低空置分子軌道（LUMO）能級介于1,1,2,2-四氟乙基-2,2,3,3-四氟丙醚（TTE）和1,2-二氟苯（DFB）之間，這有利于在溶解過程中與陰離子配對時溫和和可控的分解。與其他局部HCE不同，氟化芳香稀釋劑與陰離子配對促進(jìn)了均勻而堅固的SEI的形成，這賦予了鋰金屬約99.8%的超高庫侖效率。

帶有LiFSI/DME/TFMB電解質(zhì)的Li（20微米）||NMC811（陰極負(fù)載，3.5 mAh cm^-2）全電池的初始容量為210 mAh g^-1，在260多個周期中容量保留>80%。能量密度約為340 Wh kg^-1的Li||NMC811軟包電池（陰極負(fù)載，3.5 mAh cm^-2；容量1.8 Ah）在200個周期后也表現(xiàn)出80%的良好容量保留率。

這項工作強(qiáng)調(diào)了陰離子和稀釋劑對鋰金屬陽極的協(xié)同作用，并揭示了高能LMB商業(yè)化的電解質(zhì)設(shè)計。

圖文詳情

浙大范修林/Malachi Noked等ACS Energy Lett.：鋰金屬電池電解液新進(jìn)展