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有機(jī)材料作為鋰電池電極的用途引起了人們的廣泛關(guān)注，與無(wú)機(jī)電極材料相比，有機(jī)電極材料具有結(jié)構(gòu)多樣性和可設(shè)計(jì)性、原料豐富、合成相對(duì)容易、環(huán)保等諸多優(yōu)點(diǎn)。它們的能量?jī)?chǔ)存過(guò)程依賴(lài)于活性基團(tuán)(如羰基、季氮和硝基)與陽(yáng)離子或陰離子的結(jié)合。當(dāng)前對(duì)有機(jī)電極的研究主要集中在材料層面，不斷探索新的有機(jī)電極結(jié)構(gòu)來(lái)實(shí)現(xiàn)更高的比容量和循環(huán)壽命。

天大許運(yùn)華PNAS：史上最強(qiáng)有機(jī)正極，1338mAh/g！

▲有機(jī)電極發(fā)展路線圖

南開(kāi)大學(xué)陳軍院士在2020年發(fā)表的Nat Rev Chem列出了有機(jī)電極的發(fā)展路線（https://doi.org/10.1038/s41570-020-0160-9），在該路線中，容量最高的有機(jī)電極材料是陳軍院士在2019年發(fā)表在Angew上的工作（Angew. Chem. Int. Ed. 2019, 58, 7020–7024），報(bào)道了環(huán)己六酮作為正極，20?mA/?g下測(cè)試得到比容量為902?mA?h?/g。作為對(duì)比，鈷酸鋰的理論容量才270mAh/g。

近日，天津大學(xué)許運(yùn)華教授等人在PNAS上發(fā)文，A nitroaromatic cathode with an ultrahigh energy density based on six-electron reaction per nitro group for lithium batteries，實(shí)現(xiàn)了超高容量的一次鋰-有機(jī)電池，該電池的理論和實(shí)驗(yàn)容量都打破了研究者對(duì)傳統(tǒng)鋰離子電池的認(rèn)知。

多數(shù)的有機(jī)官能團(tuán)只能進(jìn)行一電子反應(yīng)，導(dǎo)致了比容量的有限性，比如C=O可以轉(zhuǎn)化成C-OLi，該官能團(tuán)僅有957 mAh/g的容量（基于C=O的質(zhì)量計(jì)算），如果考慮到非活性部分，絕緣特性以及溶解性，很多有機(jī)電極材料僅能展現(xiàn)出很少的容量。

要想提升有機(jī)電極的比容量，需要：

（1）降低非活性部分的質(zhì)量；

（2）提升官能團(tuán)的數(shù)量；

（3）提高一個(gè)官能團(tuán)可轉(zhuǎn)移的電子數(shù)。

本文所采用的有機(jī)正極1,5-二硝基萘（1,5-DNN），專(zhuān)注于提高官能團(tuán)的可轉(zhuǎn)移電子數(shù)，官能團(tuán)NO₂可以全部轉(zhuǎn)化成NH₂，一個(gè)分子上有兩個(gè)硝基，就可轉(zhuǎn)移12個(gè)電子，因此Li/1,5-DNN電池所展現(xiàn)出的容量也是驚人的，理論容量是1457 mAh/g，在實(shí)驗(yàn)中達(dá)到了1338 mAh/g，放電平臺(tái)在2.5 V左右，能量密度為3273 Wh/kg。

▲1,5-DNN轉(zhuǎn)化過(guò)程

值得說(shuō)明的是，該有機(jī)電極在放電后是不可逆的，因?yàn)楦呷萘渴且訬-O完全斷裂為代價(jià)的，文中主要還是展現(xiàn)其一次電池的性能以及放電過(guò)程中發(fā)生了一些副反應(yīng)，導(dǎo)致了LiF, Li₂CO₃, Li₂C₂O₄, 和ROCOOLi的生成。

這種電池為實(shí)現(xiàn)高能量密度有機(jī)電極材料的實(shí)際應(yīng)用提供了一條途徑。

圖文詳情

圖1. 電池中有機(jī)基團(tuán)的反應(yīng)機(jī)理

圖2. 1,5- DNN的電化學(xué)性能

圖3. 1,5- DNN的反應(yīng)機(jī)理

圖4. 放電后1,5- DNN電極的表征

圖5. 提出的還原過(guò)程

圖6. 在不同電解液和氣氛中的放電性能

通訊作者

許運(yùn)華，天津大學(xué)材料學(xué)院教授，全國(guó)百篇優(yōu)秀博士學(xué)位論文（2010年）獲得者。2002年畢業(yè)于鄭州大學(xué)，獲應(yīng)用物理學(xué)學(xué)士學(xué)位。2008年在華南理工大學(xué)獲得材料物理與化學(xué)博士學(xué)位，師從彭俊彪教授和曹鏞院士。2006年-2009年在美國(guó)加州大學(xué)圣巴巴拉分校做交換學(xué)生和博士后。2009年-2015年在美國(guó)馬里蘭大學(xué)做儲(chǔ)能材料與器件方面的研究，合作導(dǎo)師為王春生教授。目前，主要從事電化學(xué)儲(chǔ)能材料、鋰硫電池、鈉/鉀離子電池和電池電化學(xué)過(guò)程等方面的研究。已發(fā)表論文80余篇，其中30余篇發(fā)表在影響因子大于10的學(xué)術(shù)期刊上，5篇為ESI熱點(diǎn)論文，15篇高被引論文，論文被引用超過(guò)6500次。

文獻(xiàn)信息

Chen et al. A nitroaromatic cathode with an ultrahigh energy density based on six-electron reaction per nitro group for lithium batteries. 2022 119 (6) e2116775119

https://doi.org/10.1073/pnas.2116775119

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