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雖然有機電池因其高理論容量而備受關注，但高壓有機活性材料（> 4 V vs Li/Li⁺）仍未得到大規(guī)模開發(fā)。

在此，日本東北大學Itaru Honma、Hiroaki Kobayashi等人通過結合DFT計算與循環(huán)伏安法測量，研究了在二甲基亞砜（DMSO）和 γ-丁內(nèi)酯（GBL）電解液中用作鋰離子電池正極材料的克酮酸（CA）的電化學行為。DFT 計算表明，CA-二鋰鹽（CA-Li₂）具有兩個烯醇基團，在4.0 V以上高壓下發(fā)生氧化還原反應時可在GBL電解液中存儲4個鋰離子，從而實現(xiàn)了高達1949 Wh kg^-1的材料級理論能量密度，該數(shù)值遠遠超過了常規(guī)無機和已知有機正極材料。

此外，循環(huán)伏安法測量揭示了烯醇基在≈4 V時在兩種電解液中發(fā)生了高度可逆的氧化還原反應。作者還發(fā)現(xiàn)，CA存儲的鋰離子在GBL中比在DMSO中更容易脫出，這表明CA和溶劑之間形成電子和鋰離子導電界面是必不可少的。

圖1. CV測量確定的DMSO中CA的氧化還原路徑

作者使用專為測量有機小分子而設計的兩室電池，研究CA作為鋰離子電池正極材料的電池性能。在GBL中的電池性能測試顯示，在3.9和3.1 V處有兩個放電電壓平臺，放電容量為102.2 mAh g^-1且五次循環(huán)后沒有容量損失。與已知的最先進的有機小分子相比，CA具有更高的放電電壓，有望成為未來高能量密度鋰離子有機電池的主要正極材料候選者，可滿足全球電動汽車應用500 Wh kg^-1的目標。

此外，CA在GBL中優(yōu)于在DMSO電解液中的性能與CA在GBL中更高的電子和鋰離子存儲傾向有關。因此，了解CA和溶劑分子之間的界面可能會掌握未來設計高性能有機活性材料的關鍵信息。

圖2. CA作為鋰離子電池正極材料的電池性能

Are Redox-Active Organic Small Molecules Applicable for High-Voltage (>4 V) Lithium-Ion Battery Cathodes? Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202200187

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