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?浙大AM: 獨特缺電子Ru-RuO2界面，促進Ru/RuO2快速持久催化堿性HOR

堿性膜燃料電池(AEMFCs)具有低成本和高理論能量密度等特點受到人們越來越多的關(guān)注。然而，在堿性介質(zhì)中，陽極上的氫氧化反應(yīng)(HOR)動力學緩慢(比在酸性介質(zhì)中低兩個數(shù)量級)，這限制了AEMFCs的進一步大規(guī)模商業(yè)應(yīng)用。雖然基于鉑的電催化劑對堿性HOR通常表現(xiàn)出高活性，但Pt的成本較高，不適合在AEMFCs中大規(guī)模使用。因此，尋找經(jīng)濟有效且穩(wěn)定的無Pt堿性HOR電催化劑有利于推動AEMFCs的進一步發(fā)展。

基于此，浙江大學孫文平和潘洪革等設(shè)計并合成了由Ru和RuO₂組成的Ru/RuO₂平面內(nèi)異質(zhì)結(jié)構(gòu)，其具有獨特的Ru(100)/RuO₂(200)界面，能夠快速和持久的電催化堿性HOR。

電化學性能測試結(jié)果顯示，最優(yōu)的Ru/RuO₂-180在整個電位范圍內(nèi)具有最高的電流密度，表明其具有最高的電催化性能。在0.1 V時，Ru/RuO₂-250的電流密度的急劇下降，這可能是由于Ru/RuO₂-250中金屬Ru物質(zhì)的氧化引起的(導致活性金屬Ru與氫鍵結(jié)合位點的消失，這是Ru基HOR電催化劑的典型現(xiàn)象)。

相比之下，Ru/RuO₂-180在0~0.33 V_RHE的電位范圍內(nèi)不會出現(xiàn)急劇的電流下降，表明Ru/RuO₂-180中金屬Ru物質(zhì)的氧化受到抑制。此外，Ru/RuO₂-180的耐久性顯著增強，在連續(xù)運行4.2 h和8 h后，電流密度分別下降了8.5%和10%，優(yōu)于Pt/C催化劑；Ru/RuO₂-180在經(jīng)過穩(wěn)定性測試后的結(jié)構(gòu)和組分并未發(fā)生明顯變化，這進一步證明了Ru/RuO₂-180平面內(nèi)異質(zhì)結(jié)構(gòu)中豐富的Ru-RuO₂封閉界面在防止Ru被氧化方面起著至關(guān)重要的作用。

為了進一步闡明Ru/RuO₂平面異質(zhì)結(jié)構(gòu)電催化劑優(yōu)異電催化性能的根源，研究人員進行了密度泛函理論(DFT)計算。結(jié)果表明，Ru/RuO₂中界面金屬Ru原子周圍的電子耗盡和O原子周圍的積累，進一步驗證了電子通過Ru/RuO₂異質(zhì)界面轉(zhuǎn)移。此外，Ru/RuO₂中Ru-RuO₂界面的Ru和RuO₂域分別是H和OH的最佳吸附位點：與純Ru相比，異質(zhì)界面上的金屬Ru與H_ad的相互作用較弱，界面RuO₂與OH_ad的相互作用強于純RuO₂，這大大提高了堿性HOR的反應(yīng)動力學。

更重要的是，異質(zhì)結(jié)構(gòu)中的界面Ru與OH和O的相互作用也比純Ru更弱，因此Ru/RuO₂中的界面金屬Ru比純Ru具有更差的氧化性，這證實了獨特的Ru-RuO₂界面能夠抑制金屬Ru物種的氧化，這對于Ru/RuO₂在HOR反應(yīng)過程中的穩(wěn)定性至關(guān)重要。綜上，這項工作證明了建立具有對堿性HOR中間體吸附平衡的異質(zhì)界面對于提高催化劑的反應(yīng)活性和穩(wěn)定性具有重要的意義。

Fast and Durable Alkaline Hydrogen Oxidation Reaction at Electron-Deficient Ruthenium-Ruthenium Oxide Interface. Advanced Materials, 2022. DOI: 10.1002/adma.202208821

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