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串聯(lián)鈣鈦礦太陽(yáng)能電池需要穩(wěn)定、高效的寬帶隙鈣鈦礦，混合溴化物和碘化物陰離子，但這些陰離子在結(jié)晶過(guò)程中容易偏析，從而限制器件電壓和運(yùn)行穩(wěn)定性。

美國(guó)國(guó)家可再生能源實(shí)驗(yàn)室（NREL）朱凱和童金輝（共同通訊作者），蔣琦（第一作者）確定了一種溫和的氣體淬火方法以產(chǎn)生富含溴的表層，而隨后的柱狀生長(zhǎng)產(chǎn)生了缺陷密度低的薄膜。基于這些薄膜的太陽(yáng)能電池在65℃下能夠保持90%的效率超過(guò)2200小時(shí)，全鈣鈦礦串聯(lián)電池在高達(dá)2.2 V的高開(kāi)路電壓下表現(xiàn)出27.1%的效率。相關(guān)論文以“Compositional texture engineering for highly stable wide-bandgap perovskite solar cells”為題發(fā)表在Science上。

有機(jī)-無(wú)機(jī)雜化鈣鈦礦的帶隙可調(diào)性使其成為單結(jié)和多結(jié)太陽(yáng)能電池應(yīng)用的合適候選者，且鈣鈦礦基串聯(lián)太陽(yáng)能電池的功率轉(zhuǎn)換效率（PCE）可被快速提高。作為高效串聯(lián)器件的頂部子電池，寬帶隙（WBG）鈣鈦礦（約1.7 eV或更高）收集高能光子，有助于高開(kāi)路電壓（V_oc），并通過(guò)過(guò)濾有害的紫外線輻射到達(dá)底部電池來(lái)實(shí)現(xiàn)串聯(lián)電池的穩(wěn)定運(yùn)行。開(kāi)發(fā)基于溴碘（Br-I）混合鹵化物鈣鈦礦（Br大于20%）的高度穩(wěn)定和高效的WBG鈣鈦礦太陽(yáng)能電池（PSCs），對(duì)于制造串聯(lián)太陽(yáng)能電池至關(guān)重要。

然而，太陽(yáng)能電池工作條件（如光和熱）下的Br-I相位偏置問(wèn)題限制了器件電壓和工作穩(wěn)定性，高Br含量會(huì)導(dǎo)致鈣鈦礦薄膜的結(jié)晶速度更快，這通常會(huì)產(chǎn)生與結(jié)構(gòu)和成分不均勻以及晶界（GBs）高密度相關(guān)的缺陷，與富溴鈣鈦礦化學(xué)用反溶劑工藝快速結(jié)晶相關(guān)的現(xiàn)成缺陷形成通常會(huì)加劇這一挑戰(zhàn)。

本文報(bào)告了一種合理的策略，以大幅提高具有高PCE和V_oc的1.75 eV Br–I混合WBG PSC的運(yùn)行穩(wěn)定性。其中，設(shè)計(jì)策略基于Br-I混合WBG鈣鈦礦薄膜的幾個(gè)原則：（i）Br-I相偏析是富Br的WBG PSC性能（即運(yùn)行穩(wěn)定性和效率）的主要限制因素，（ii）有缺陷的位點(diǎn)促進(jìn)了Br-I相偏析，以及（iii）降低缺陷位點(diǎn)的密度可以抑制Br-I相偏析。本文假設(shè)在運(yùn)行條件下，體積和表面缺陷最小化的高質(zhì)量WBG鈣鈦礦薄膜可以抑制器件中的Br-I相偏析。

利用Br^–的快速結(jié)晶特性（相對(duì)于I^–），使用了一種適合于富含Br的WBG鈣鈦礦前驅(qū)體的氣體淬火工藝。與傳統(tǒng)的反溶劑方法相比，更溫和的氣淬方法首先產(chǎn)生富含Br的表層，然后誘導(dǎo)自上而下的柱狀生長(zhǎng)形成梯度結(jié)構(gòu)，其體相中的Br比近表區(qū)域少。所得的WBG鈣鈦礦薄膜具有改進(jìn)的結(jié)構(gòu)和光電性能，例如更大的晶粒尺寸，更少的GBs，更長(zhǎng)的擴(kuò)散長(zhǎng)度和更低的缺陷密度。

結(jié)果表明，作者實(shí)現(xiàn)了1.75 eV WBG PSC，PCE>20% PCE，~1.33?V V_oc，以及出色的運(yùn)行穩(wěn)定性（在65°C和1.2日照下運(yùn)行1100小時(shí)以上，可保持高于95%的PCE）。當(dāng)將1.75 eV WBG PSC與1.25 eV Sn-Pb PSC耦合時(shí)，獲得了具有高達(dá)2.2 V開(kāi)路電壓的，且27.1%效率的全鈣鈦礦雙端串聯(lián)電池。

圖1. 通過(guò)氣淬處理制備的1.75 eV WBG PSC的器件特性

圖2. WBG鈣鈦礦的結(jié)構(gòu)特性

圖3. TA測(cè)試

圖4. 光電特性和缺陷輔助擴(kuò)散勢(shì)壘的計(jì)算

圖5. 串聯(lián)設(shè)備（A）全鈣鈦礦串聯(lián)太陽(yáng)能電池的 J-V 曲線；（B）MPP附近的相應(yīng)SPO效率；（C）串聯(lián)器件在~35℃和連續(xù)~0.8太陽(yáng)光照下的長(zhǎng)期穩(wěn)定性

綜上，這項(xiàng)研究不僅證明了高性能、全鈣鈦礦串聯(lián)器件的潛力，而且也是開(kāi)發(fā)其他基于鈣鈦礦的串聯(lián)架構(gòu)的寶貴進(jìn)展，例如使用混合鹵化物WBG鈣鈦礦的鈣鈦礦-硅串聯(lián) 。這些器件的轉(zhuǎn)換效率和長(zhǎng)期穩(wěn)定性也支持本文的假設(shè)，即通過(guò)提高鈣鈦礦結(jié)晶質(zhì)量和最小化缺陷來(lái)抑制Br-I相偏析可以提高WBG鈣鈦礦光伏性能。

Qi Jiang, Jinhui Tong*, Rebecca A. Scheidt, Xiaoming Wang, Amy E. Louks, Yeming Xian, Robert Tirawat, Axel F. Palmstrom, Matthew P. Hautzinger, Steven P. Harvey, Steve Johnston,

Laura T. Schelhas, Bryon W. Larson, Emily L. Warren, Matthew C. Beard, Joseph J. Berry, Yanfa Yan, Kai Zhu*, Compositional texture engineering for highly stable wide-bandgap perovskite solar cells, 2022, Science, https://www.science.org/doi/10.1126/science.adf0194

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