具有高壓正極和有限鋰金屬負(fù)極的鋰（Li）金屬電池（LMB）對(duì)于實(shí)現(xiàn)高能量存儲(chǔ)至關(guān)重要。然而，其發(fā)展需要與高壓正極和鋰負(fù)極兼容的功能性電解液。

在此，清華大學(xué)深圳研究生院李寶華教授、中科院深圳先進(jìn)院韓翠平等人使用由酯和醚共溶劑（氟代碳酸亞乙酯/二甲氧基乙烷，F(xiàn)EC/DME）組成的中等濃度 LiPF₆和LiNO₃雙鹽電解液，其與聚集的雙陰離子（PF₆^–和NO₃^–）形成獨(dú)特的Li⁺ 溶劑化鞘層，用于穩(wěn)定高壓LMB。

機(jī)理研究表明，這種溶劑化鞘改善了鋰電鍍/剝離動(dòng)力學(xué)，并在負(fù)極上誘導(dǎo)產(chǎn)生具有梯度異質(zhì)結(jié)構(gòu)和高楊氏模量的固體電解質(zhì)中間相（SEI）層，以及薄而堅(jiān)固的正極電解質(zhì)界面（CEI）膜。

圖1. 設(shè)計(jì)的混合電解液的配位溶劑化化學(xué)

因此，基于這種新型電解液的Li∥Cu電池能夠在0.5 mA cm^-2下循環(huán)450次，從而實(shí)現(xiàn)具有高庫(kù)侖效率（≈98.9%）的鋰沉積。組裝好的 Li∥LiNi_0.85Co_0.10Al_0.05O₂（Li∥NCA）全電池在4.3 V電壓下具有出色的使用壽命和容量保持率，并具有嚴(yán)格的負(fù)正極容量比（N/P）。

這種具有雙陰離子聚集溶劑化鞘結(jié)構(gòu)的電解液系統(tǒng)通過(guò)對(duì)高壓LMB的溶劑化調(diào)節(jié)提供了對(duì)界面化學(xué)的深入了解。

圖2. 高壓Li∥NCA全電池的循環(huán)性能和循環(huán)后NCA正極形貌

Hybrid Electrolyte with Dual-Anion-Aggregated Solvation Sheath for Stabilizing High-Voltage Lithium-Metal Batteries, Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202007945