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ACS Catalysis: 混合陽離子鈣鈦礦 La0.6Ca0.4Fe0.7Ni0.3O2.9作為析氧反應(yīng)的穩(wěn)定高效催化劑

為解決電催化OER動(dòng)力學(xué)緩慢的問題，設(shè)計(jì)并合成出高效穩(wěn)定的OER電催化劑至關(guān)重要。Ni基化合物被廣泛用作堿性介質(zhì)中水分解的催化劑，而Fe的摻入進(jìn)一步提高了OER性能。在含有不同Ni 和 Fe 含量的 Ni-Fe 氧化物、氫氧化物和鈣鈦礦中都能夠觀察到這種情況。斯科爾科沃科學(xué)技術(shù)研究院的Artem M. Abakumov團(tuán)隊(duì)通過改進(jìn)的超聲噴霧熱解技術(shù)合成了空心球狀 La_0.6Ca_0.4Fe_0.7Ni_0.3O_2.9鈣鈦礦，該結(jié)構(gòu)具有大的比表面積和結(jié)構(gòu)均勻性。

合成的La_0.6Ca_0.4Fe_0.7Ni_0.3O_2.9與LaFe_0.7Ni_0.3O₃相比，具有更加合理化的電子結(jié)構(gòu)。Ca的摻入增加了Fe和Ni的氧化態(tài)，同時(shí)增強(qiáng)了Ni/Fe-O鍵，使得O_2p能帶中心更靠近費(fèi)米能級(jí)，降低了氧空位形成所需的能量，并且激活了晶格氧催化OER機(jī)制。更重要的是薄而穩(wěn)定的鈣鈦礦支撐的層狀Ni-Fe(羥基)氫氧化物，為催化提供活性位點(diǎn)。

La_0.6Ca_0.4Fe_0.7Ni_0.3O_2.9比表面積達(dá)到了15 m² g^-1，在1.0 M NaOH溶液中，該電催化劑在1.61 VvsRHE進(jìn)行OER反應(yīng)時(shí)，質(zhì)量活性約和和Tafel斜率分別400 A g^-1和52 ±?2.6 mV dec^-1。其性能遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于LaFe_0.7Ni_0.3O₃催化劑，這再一次證明摻雜Ca²⁺離子能夠促進(jìn)催化劑的活性。通過對(duì)反應(yīng)后的催化劑進(jìn)行表征，發(fā)現(xiàn)催化劑被沒有被降解，具有優(yōu)異的穩(wěn)定性。

Mixed-cation perovskite La_0.6Ca_0.4Fe_0.7Ni_0.3O_2.9as a stable and efficient catalyst for the oxygen evolution reaction. ACSCatalysis, 2021, DOI: 10.1021/acscatal.1c00796.

https://doi.org/10.1021/acscatal.1c00796

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