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楊會穎AEM: 用于可逆儲鋅的重塑電解質(zhì)溶劑化結(jié)構(gòu)的通用添加劑策略

盡管Zn金屬具有許多性能優(yōu)勢（高理論容量和低氧化還原電位），但由于Zn²⁺-溶劑化鞘內(nèi)的配位水和電解液中反應(yīng)性游離水導(dǎo)致的嚴(yán)重副反應(yīng)和水溶液中Zn枝晶生長在很大程度上抵消了Zn金屬的優(yōu)勢。

在此，與大多數(shù)專注于昂貴的超濃縮電解液和單一添加劑種類的努力不同，新加坡科技設(shè)計(jì)大學(xué)楊會穎教授等人提出了一種通用策略，通過添加含羰基的有機(jī)極性溶劑來提高ZnSO₄電解液中Zn金屬的可逆性。

具體而言，基于實(shí)驗(yàn)研究和多尺度模擬研究表明，代表性改性電解液中具有的N-甲基-2-吡咯烷酮（NMP）極性添加劑可以嵌入Zn²⁺溶劑化鞘層的內(nèi)殼層，誘導(dǎo)原始的[Zn(H₂O)₅]²⁺轉(zhuǎn)變?yōu)樗铣潭容^低的[Zn(H₂O)₃(NMP)₂]²⁺物種，從而減少了在循環(huán)過程中參與負(fù)極界面反應(yīng)的水，這實(shí)現(xiàn)了均勻的鋅沉積并減輕了界面副反應(yīng)。同時，NMP添加劑通過氫鍵部分限制了溶劑化鞘層外的游離水，有助于減輕ZnSO₄水溶液中的自發(fā)副反應(yīng)。

圖1. NMP電解液添加劑的機(jī)理分析

因此，通過這種溶劑化調(diào)制，在1 mA cm^-2的電流密度下，Zn負(fù)極在Zn/Zn對稱電池中的循環(huán)壽命增加了7倍，并且在Zn/Cu不對稱電池中超過1000次循環(huán)后，鋅的利用率高達(dá)99.7%。憑借出色的可逆性，Zn/VS₂@不銹鋼網(wǎng)（SS）全電池在超過2000次循環(huán)后仍表現(xiàn)出超穩(wěn)定的循環(huán)性能，容量保持率為 99.4%且可承受高正極質(zhì)量負(fù)載（高達(dá)9.5 mg cm^-2）帶來的加劇界面不穩(wěn)定性。

研究表明，這種優(yōu)異的電化學(xué)性能優(yōu)于幾乎所有報道的鋅/金屬硫化物電池?？傊?，該研究所提出的策略為電解液添加劑設(shè)計(jì)提供了新的見解，并為高性能商業(yè)水系鋅離子電池提供了新的可能性。

圖2. Zn/VS₂@SS全電池的電化學(xué)性能

A Universal Additive Strategy to Reshape Electrolyte Solvation Structure toward Reversible Zn Storage, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202103231

原創(chuàng)文章，作者：v-suan，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2023/10/15/61dab3f9dd/

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