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侯軍剛課題組Angew.: O橋接InNi原子對作為雙金屬活性位點，協(xié)同電催化CO2還原為CO

電化學(xué)CO₂還原(CO₂RR)為增值燃料和化學(xué)品(如一氧化碳、甲酸鹽、甲烷、乙烯和乙醇)受到越來越多的關(guān)注。到目前為止，研究人員探究了大量的材料，如金屬、合金、金屬氧化物和金屬硫族化合物在水溶液中電催化CO₂還原為CO的電化學(xué)性能。然而，它們的催化性能受到大的過電位、低選擇性、較差的穩(wěn)定性和競爭性析氫反應(yīng)的極大限制。因此，目前急需探索高活性和選擇性的CO₂RR電催化劑以推動電化學(xué)CO₂RR的進一步發(fā)展。

近日，大連理工大學(xué)侯軍剛課題組設(shè)計了一種原子分散的InNi雙位點催化劑，其中兩個金屬原子與一個軸向氧原子橋接，形成O-N₆-Ni活性部分錨定在氮摻雜碳上(InNi DS/NC)。

電化學(xué)CO₂RR性能測試結(jié)果顯示，所制備的InNi DS/NC具有優(yōu)越的CO選擇性，在-0.5~-0.8 V_RHE的大電位范圍內(nèi)，電化學(xué)CO₂RR轉(zhuǎn)化為CO的法拉第效率(FE)高于90%，在在-0.7 V_RHE的FE達(dá)到96.7%；并且InNi DS/NC在-1.0 V_RHE處的CO部分電流密度達(dá)到317.2 mA cm^-2。

此外，InNi DS/NC也顯示出優(yōu)異的CO₂RR穩(wěn)定性，其在連續(xù)電解15小時后的FE_CO仍保持初始的98.3%。

ATR-SEIRAS結(jié)合密度泛函理論(DFT)計算表明，在氧原子橋存在的情況下，Ni和DS/NC載體上的相鄰In位點之間的協(xié)同作用能夠降低催化劑表面形成*COOH中間體的能壘，可以選擇性地提高CO的產(chǎn)量。總的來說，該項工作不僅證明了雙位點催化劑在催化CO₂RR轉(zhuǎn)化為CO的優(yōu)越性，同時也為構(gòu)建能量轉(zhuǎn)換的雙位點催化劑提供了一種可行的策略。

Oxygen-Bridged Indium-Nickel Atomic Pair as Dual-Metal Active Sites Enabling Synergistic Electrocatalytic CO₂ Reduction. Angewandte Chemie International Edition, 2022. DOI: 10.1002/anie.202216326

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