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鮑哲南/崔屹/秦健Nature Energy: 高性能鋰金屬電池電解液溶劑的分子設(shè)計

液體電解質(zhì)工程被認為是解決鋰金屬負極與電解液之間不可控寄生反應(yīng)的一種經(jīng)濟而實用的方法，通過微調(diào)電解液組分調(diào)節(jié)SEI化學(xué)和Li的形態(tài)從而提高Li金屬的循環(huán)性。然而作為實際循環(huán)速率關(guān)鍵參數(shù)之一的離子電導(dǎo)率往往研究較少，因此需要對溶劑的溶劑化能力進行微調(diào)，以同時實現(xiàn)電解液的鋰金屬循環(huán)性、氧化穩(wěn)定性和離子電導(dǎo)率的平衡。

在此，斯坦福大學(xué)鮑哲南教授、崔屹教授及秦健助理教授等人系統(tǒng)地研究了一系列易于大規(guī)模合成以用作電解液溶劑的氟化1,2-二乙氧基乙烷（氟化 DEE）分子。DEE上的選定位置通過迭代微調(diào)，即用不同數(shù)量的氟原子官能化以達到庫倫效率、氧化穩(wěn)定性和離子傳導(dǎo)之間的平衡。

與1.2 M LiFSI搭配使用時，這些基于氟化DEE的單鹽單溶劑電解液得到了徹底的表征：Li⁺-溶劑結(jié)合能和幾何形狀（基于DFT計算）、溶劑化環(huán)境（基于溶劑化自由能測量、NMR、分子動力學(xué)模擬和擴散有序光譜），這些均與電池中的結(jié)果（測量的離子電導(dǎo)率和電池過電勢）彼此緊密相關(guān)。研究表明，DEE上功能化F原子的位置和數(shù)量極大地影響了電解液的性能。

圖1. Li⁺溶劑化結(jié)構(gòu)和結(jié)構(gòu)-性能相關(guān)性的理論和實驗研究

具體而言，部分氟化的局部極性-CHF2基團比完全氟化的-CF3具有更高的離子傳導(dǎo)性，同時仍保持出色的電極穩(wěn)定性。這些單鹽單溶劑電解液與1.2 M LiFSI配對可同時實現(xiàn)高電導(dǎo)率、低且穩(wěn)定的過電位及>99.5%的Li||Cu半電池庫倫效率（99.9±0.1%）和快速活化（兩個循環(huán)內(nèi)的庫倫效率> 99.3%）。

結(jié)合高電壓穩(wěn)定性，基于該電解液的50μm薄的Li||高負載-NMC811全電池在實際測試條件下實現(xiàn)了大約270次循環(huán)。此外，基于該電解液的無負極Cu||LFP卷繞式軟包電池在快速循環(huán)（2C放電）的條件下也實現(xiàn)了超過140次循環(huán)。這項研究表明，通過微調(diào)溶劑的溶劑化能力來實現(xiàn)快速離子傳導(dǎo)和電極穩(wěn)定性之間的平衡至關(guān)重要，而分子設(shè)計和合成工具在這里發(fā)揮著重要作用。

圖2. 基于氟化DEE電解液的鋰金屬和無負極全電池性能

Rational solvent molecule tuning for high-performance lithium metal battery electrolytes, Nature Energy 2022. DOI: 10.1038/s41560-021-00962-y

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