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劉巍/楊楠/孫兆茹AFM: 表面化學(xué)對石榴石固態(tài)電解質(zhì)臨界電流密度的影響

石榴石基固態(tài)鋰電池因其在安全性和能量密度方面的潛在優(yōu)勢而備受關(guān)注。然而，與鋰枝晶穿透相關(guān)的高電極-電解質(zhì)界面電阻和低臨界電流密度（CCD）嚴(yán)重阻礙了其進一步發(fā)展和實際應(yīng)用。

在此，上?？萍即髮W(xué)劉巍研究員、楊楠研究員及孫兆茹研究員等人系統(tǒng)研究了Li|石榴石型Li₇La₃Zr₂O₁₂（LLZO）界面化學(xué)對Li潤濕性、界面阻抗和CCD的影響。由于高離子電導(dǎo)率和對Li金屬的高穩(wěn)定性，作者選擇了Ta摻雜的LLZO（LLZTO）。

此外，還探究了不同的界面層（Au，ZnO和MOS₂）并設(shè)置了4組樣品：

1）對照組：將LLZTO顆粒在空氣中儲存不同的天數(shù)；

2）涂覆組1：LLZTO顆粒先在空氣中儲存，然后涂覆界面層；

3）涂覆組2：LLZTO顆粒先涂上界面層，然后在空氣中儲存；

4）拋光組：將LLZTO顆粒在空氣中儲存不同天數(shù)，然后拋光Li₂CO₃層。

對照組主要研究Li₂CO₃對鋰潤濕性、界面阻抗和CCD的影響，涂覆組1主要研究界面層對含Li₂CO₃的LLZTO顆粒影響，涂覆組2檢查界面層對防止Li₂CO₃生長的保護作用，而拋光組則是探索含Li₂CO₃的LLZTO能否恢復(fù)到不含Li₂CO₃的狀態(tài)。

圖1. 不同 LLZTO顆粒的Li潤濕性測量

接下來，作者對LLZTO的鋰潤濕性和Li對稱電池的鋰潤濕性（ASR）進行了測試。此外，還測量了短路的CCD。最后，總結(jié)了表面化學(xué)、鋰潤濕性、ASR和CCD之間的關(guān)系如下：

1）Li₂CO₃是疏鋰的，不含Li₂CO₃的LLZTO本質(zhì)上是親鋰的；

2）LLZTO在空氣中存儲時會在表面形成Li₂CO₃并積累，這會降低Li的潤濕性并導(dǎo)致較大的界面阻抗；

3）親鋰界面層即使在Li₂CO₃層已經(jīng)形成的情況下也能提高LLZTO顆粒的鋰潤濕性，但不能降低ASR；

4）無需在新鮮的LLZTO 上涂覆親鋰界面層來降低ASR，對于不含Li₂CO₃的LLZTO，界面層不能增強 CCD；

5）界面層可在一定程度上防止LLZTO顆粒生成Li₂CO₃；

6）CCD值主要受ASR控制，而不是表觀Li潤濕性。

圖2. 隨暴露天數(shù)的增加，不同組的親鋰性、ASR和CCD的演變

The Influence of Surface Chemistry on Critical Current Density for Garnet Electrolyte, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202113318

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