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黃富強(qiáng)/王家成/鄭耿鋒Nature Catalysis：離域態(tài)誘導(dǎo)選擇性鍵斷裂，促進(jìn)Cu2NCN高效電催化CO2轉(zhuǎn)化為甲醇

甲醇作為一種清潔燃料，在化學(xué)工業(yè)中需求量很大。目前甲醇的工業(yè)生產(chǎn)主要在高溫高壓條件下(50-100 bar，200-300°C)合成，導(dǎo)致嚴(yán)重的溫室氣體排放(生產(chǎn)一噸甲醇排放的CO₂>30 kg)。利用銅基材料電催化CO₂還原反應(yīng)(CO₂RR)生成甲醇是一種低能耗且綠色的甲醇制備方法，目前通過開發(fā)具有獨(dú)特原子和電子特性的銅基催化位點(diǎn)，已經(jīng)選擇性地獲得了多種C₁和多碳(C₂₊)產(chǎn)物。然而，銅基材料對(duì)電化學(xué)CO₂還原為甲醇的活性和選擇性并不理想，這限制了其在電化學(xué)CO₂RR轉(zhuǎn)化為甲醇反應(yīng)中的大規(guī)模應(yīng)用。

基于此，中科院上海硅酸鹽研究所黃富強(qiáng)、王家成和復(fù)旦大學(xué)鄭耿鋒等設(shè)計(jì)并合成了一種具有鋸齒狀分子結(jié)構(gòu)的銅氰胺(Cu₂NCN)晶體，作為高效和高選擇性電化學(xué)CO₂轉(zhuǎn)化為CH₃OH的催化劑。

在以0.5 M KHCO₃為電解質(zhì)的膜電極組件(MEA)電解槽中進(jìn)行CO₂RR電化學(xué)性能測(cè)試。結(jié)果顯示，Cu₂NCN催化劑在3.4 V的全電池電壓下具有最高的CO₂還原為CH₃OH選擇性(70%)，甲醇部分電流密度為?92.3 mA cm^?2，以及對(duì)應(yīng)的甲醇生產(chǎn)速率為0.160 μmol^?1cm^?2。

此外，研究人員還測(cè)試了Cu₂NCN的電化學(xué)穩(wěn)定性。在恒定的全電池電壓3.4 V下，Cu₂NCN催化劑連續(xù)運(yùn)行超過10 h且電流保持在約400?mA；催化劑組分和結(jié)構(gòu)表征結(jié)果顯示，電解后催化劑上仍保留了大部分Cu₂NCN，只有一小部分金屬態(tài)Cu形成，這表明Cu₂NCN具有優(yōu)異的電催化穩(wěn)定性。

密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，由NCN^2?陰離子強(qiáng)配位引起的陽(yáng)離子極化大大增強(qiáng)了每個(gè)Cu(I)周圍的電子云分散，從而將孤立的Cu(I)位點(diǎn)的電子結(jié)構(gòu)改變?yōu)楦x域的狀態(tài)；Cu₂NCN分子的曲折結(jié)構(gòu)進(jìn)一步組裝成一個(gè)層層堆疊的網(wǎng)絡(luò)，其中的孤立Cu(I)位點(diǎn)抑制C–C耦合以及選擇性地誘導(dǎo)Cu–O鍵斷裂來(lái)削弱Cu–*OCH₃的相互作用，從而實(shí)現(xiàn)CO₂高選擇性地轉(zhuǎn)化為甲醇。

綜上，這項(xiàng)工作為高效CO₂-CH₃OH轉(zhuǎn)化提供了一種有效的催化劑，并且該項(xiàng)工作所提到的催化劑設(shè)計(jì)策略為設(shè)計(jì)和制備高性能的電催化劑以電合成高附加值產(chǎn)物提供了指導(dǎo)。

Delocalization State-induced Selective Bond Breaking for Efficient Methanol Electrosynthesis from CO₂. Nature Catalysis, 2022. DOI: 10.1038/s41929-022-00887-z

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