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Small：離子選擇性COF促進(jìn)多硫化物催化轉(zhuǎn)化和Li+傳輸！

鋰硫電池（LSBs）的大規(guī)模應(yīng)用受到多硫化鋰（LiPSs）穿梭效應(yīng)和緩慢氧化還原動(dòng)力學(xué)的阻礙，這會(huì)導(dǎo)致不可逆的容量衰減和低硫利用率。

復(fù)旦大學(xué)吳宇平、南京工業(yè)大學(xué)朱玉松、得克薩斯大學(xué)奧斯汀分校Xiangwen Gao等通過(guò)碳納米管（CNTs）上的原位聚合方法制備了由具有高Li+電導(dǎo)率的環(huán)硼氧烷共價(jià)有機(jī)骨架（COFs）構(gòu)成的分層夾層（C@COF）。

圖1 采用商業(yè)隔膜和C@COF改性隔膜的LSBs的工作示意圖

多孔的C@COF具有豐富的離子通道，表面同時(shí)具有親硫（硼位點(diǎn)）和親鋰（氧位點(diǎn)）的特性，保證了LiPSs的雙重固定化效果。此外，碳納米管表面均勻分布的COF有效地補(bǔ)償了其絕緣性，從而改善了反應(yīng)動(dòng)力學(xué)，更具體地說(shuō)，CNT和COF之間的功函數(shù)差異在界面位置產(chǎn)生內(nèi)部電場(chǎng)，加速電荷轉(zhuǎn)移。

另外，COF作為一種優(yōu)良的鋰離子導(dǎo)體，可提供Li⁺的額外傳輸，并加速吸附LiPSs的解離過(guò)程。因此，這種具有強(qiáng)LiPSs吸附的電子和Li⁺共導(dǎo)電結(jié)構(gòu)對(duì)LiPSs產(chǎn)生了一種新穎的“吸收-轉(zhuǎn)化”催化作用，降低了Li₂S的沉積和分解能壘，并實(shí)現(xiàn)了LiPSs的雙向催化轉(zhuǎn)化。

圖2 Li⁺電導(dǎo)率和Li⁺遷移數(shù)

研究顯示，所制備的夾層具有高Li⁺電導(dǎo)率（1.85 mS cm^-1）和Li⁺遷移數(shù)（0.78）。在將這種催化夾層與硫正極結(jié)合后，LSBs在1 C下500次循環(huán)后表現(xiàn)出每循環(huán) 0.07%的低衰減率，并在3 C下實(shí)現(xiàn)了較長(zhǎng)的循環(huán)壽命（超過(guò) 1000 次循環(huán)）。

更重要的是，即使在高硫負(fù)載條件（6.8 mg cm^-2）下，經(jīng)過(guò)50個(gè)循環(huán)后仍可保持約4.69 mAh cm^-2的顯著面積容量。這項(xiàng)工作為在LSBs中設(shè)計(jì)具有雙向催化行為的夾層開(kāi)辟了一條新途徑。

圖3 鋰硫電池性能

Boosting Polysulfide Catalytic Conversion and Facilitating Li+ Transportation by Ion-Selective COFs Composite Nanowire for Li-S Batteries. Small 2022. DOI: 10.1002/smll.202106679

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