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上硅所李馳麟EnSM: 耐用異質(zhì)SEI實現(xiàn)傳統(tǒng)電解液中的可逆鎂金屬負極

鎂金屬電池（MMBs）的普及受到鎂負極通常遭受嚴重鈍化和在常規(guī)電解液中表現(xiàn)出極高過電位的困擾。針對這些問題，非常需要在常規(guī)電解液中開發(fā)非鈍化和無枝晶的鎂金屬負極。

在此，中科院上海硅酸鹽研究所李馳麟研究員等人提出了一種溶劑輔助添加劑置換策略（金屬Mg和SiCl₄/DME溶液之間的反應(yīng)）來設(shè)計具有低表面擴散勢壘的耐用且異質(zhì)的固體電解質(zhì)中間相（SEI），該SEI由堅固的無機組分（富含MgCl₂的上部區(qū)域）和柔性有機部分（下部區(qū)域富含有機硅）組成。

這種SEI可以承受長期的負極循環(huán)，因此可以永久保護鎂負極免受常規(guī)電解液中的鈍化。與具有孔隙度積累的傳統(tǒng)SEI不同，這種混合SEI可隨著整體MgCl₂的衰減而凝結(jié)進入納米域，這些納米域被注入并嵌入到Si-O和Si-C 增強的有機基體中，而不會影響Mg離子擴散。

圖1. 基于Mg-Si負極的Mg-CuS全電池性能

這種反鈍化策略使基于Mg(TFSI)₂的電解液中的高度可逆的鎂金屬負極（超過 600次循環(huán)）具有增強的界面動力學(xué)、降低的過電位（~350 mV）、大臨界電流密度（5.6 mA cm^-2）以及與轉(zhuǎn)換型正極具有出色的兼容性，無需額外的電解液添加劑。

當(dāng)SiCl₄保護的Mg負極應(yīng)用于與CuS正極配對的全電池時，與裸金屬Mg相比顯示出更好的電化學(xué)性能，在50 mA g^-1的電流密度下循環(huán)110次后可提供 100 mAh g^-1的顯著可逆容量。這項工作為構(gòu)建高度耐受和導(dǎo)電的SEI以取代脆弱和鈍化的SEI開辟了道路，以激發(fā)“簡單”鹽電解質(zhì)在MMB中的應(yīng)用。

圖2. 該人工SEI的策略和可能的形成機制總結(jié)

Reversible Mg metal anode in conventional electrolyte enabled by durable heterogeneous SEI with low surface diffusion barrier, Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.12.023

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