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查爾姆斯理工大學(xué)AEM: 人工SEI的物理性質(zhì)與鋰沉積之間的相關(guān)性研究

充電過(guò)程中鋰的不均勻電沉積是阻礙可充電鋰金屬電池發(fā)展的關(guān)鍵問(wèn)題。這種沉積過(guò)程很大程度上受金屬表面上的固體電解質(zhì)界面（SEI）控制，人工SEI的設(shè)計(jì)是調(diào)節(jié)鋰電沉積的重要途徑。

在此，瑞典查爾姆斯理工大學(xué)Shizhao Xiong, Aleksandar Matic等人建立了一個(gè)涉及電化學(xué)動(dòng)力學(xué)和機(jī)械力學(xué)的電化學(xué)-機(jī)械模型，以研究如何調(diào)控人工SEI的特性以實(shí)現(xiàn)鋰金屬的均勻電沉積。該模型由修正的Butler-Volmer方程發(fā)展而來(lái)，包括電、應(yīng)力和鋰離子濃度場(chǎng)，以描述SEI和鋰金屬之間界面的電沉積過(guò)程。

循環(huán)過(guò)程中產(chǎn)生的缺陷不可避免地會(huì)導(dǎo)致結(jié)構(gòu)波動(dòng)，這種結(jié)構(gòu)波動(dòng)被抽象為矩形圖案表面，基底具有矩形柱（10×5 μm）并被人工SEI 膜覆蓋（均勻厚度為1 μm）。此外，使用了二維瞬態(tài)模型模擬電解液中鋰的電沉積過(guò)程，一直保持運(yùn)行直到矩形柱之間的間隙關(guān)閉或者電沉積速率急劇下降。

圖1. 金屬電極和SEI之間的界面處電沉積Li的示意圖

結(jié)果表明，SEI的離子電導(dǎo)率和機(jī)械強(qiáng)度決定了界面處的應(yīng)力分布及局部沉積速率。在具有低離子電導(dǎo)率的SEI下，鋰的電沉積導(dǎo)致在這些點(diǎn)處高度局部的沉積應(yīng)力集中。應(yīng)力集中不僅會(huì)控制電化學(xué)反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)，還會(huì)導(dǎo)致SEI發(fā)生機(jī)械故障的風(fēng)險(xiǎn)。另一方面，增強(qiáng)的SEI機(jī)械強(qiáng)度可以減輕應(yīng)力集中，當(dāng)SEI的楊氏模量大于4.0 GPa閾值時(shí)，在SEI和鋰金屬之間的界面處獲得應(yīng)力和電沉積速率的均勻分布。

將建模結(jié)果與報(bào)道的實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行比較，可以發(fā)現(xiàn)在不影響機(jī)械強(qiáng)度的情況下提高人工SEI的離子電導(dǎo)率是促進(jìn)鋰均勻沉積的關(guān)鍵發(fā)展方向。此外，該方法可以直接轉(zhuǎn)移到液體/固體電解質(zhì)與其他活性金屬電極之間界面的電化學(xué)-機(jī)械耦合機(jī)制研究，這將促進(jìn)金屬負(fù)極在下一代電池中的實(shí)際應(yīng)用。

圖2. 促進(jìn)均勻電沉積的人工SEI設(shè)計(jì)指南

Electro-Chemo-Mechanical Modeling of Artificial Solid Electrolyte Interphase to Enable Uniform Electrodeposition of Lithium Metal Anodes, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202103589

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查爾姆斯理工大學(xué)AEM: 人工SEI的物理性質(zhì)與鋰沉積之間的相關(guān)性研究

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