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Appl. Catal. B Environ.：有序Co氧化物的協(xié)同效應(yīng)提高高級(jí)氧化過程中的催化活性

協(xié)同效應(yīng)在許多環(huán)境/能源領(lǐng)域的催化劑設(shè)計(jì)中經(jīng)常被使用，但是在廢水修復(fù)中催化高級(jí)氧化過程（AOPs）發(fā)揮最大協(xié)同效應(yīng)的機(jī)理和分子水平結(jié)構(gòu)尚不清楚。近日，南京工業(yè)大學(xué)邵宗平教授和周嵬教授、中科院上海應(yīng)用物理研究所Jing Zhou（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種通過設(shè)計(jì)鈣鈦礦族RBaCo₂O_6-δ（R=鑭系元素）的模型，在八面體配位（Co⁴⁺?oct）中的Co⁴⁺和錐體配位（Co³⁺?pyr）中的Co³⁺，證實(shí)了不飽和（Co³⁺?pyr）和金屬（Co⁴⁺?oct）位點(diǎn)，對高效過氧單硫酸鹽（PMS）活化的協(xié)同作用。

圖1. 催化示意圖

通過X射線吸收光譜和理論計(jì)算結(jié)果表明，Co³⁺?pyr和Co⁴⁺?oct協(xié)同作用，促進(jìn)了PMS的吸附和O-O鍵的斷裂，進(jìn)而促進(jìn)Co³⁺/Co⁴⁺氧化還原循環(huán)生成自由基。

圖2. Co⁴⁺?oct和Co³⁺?pyr在PMS活化的優(yōu)勢圖

當(dāng)Co³⁺?pyr/Co⁴⁺?oct的比例適當(dāng)且分布有序時(shí)，Gd_0.5La_0.5BaCo₂O_5.75對污染物的降解表現(xiàn)出顯著的催化活性，其催化性能優(yōu)于以往報(bào)道的所有與Co⁴⁺有關(guān)的氧化物。該工作對合理設(shè)計(jì)高效的金屬氧化物催化劑具有一定的指導(dǎo)意義。

圖3. 催化性能

Synergistic effects in ordered Co oxides for boosting catalytic activity in advanced oxidation processes.?Appl. Catal. B Environ.,?2021, DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120463.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120463.

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