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ACS Catalysis: 混合數(shù)據(jù)+統(tǒng)計學習用于推廣異構(gòu)催化中的性能方程

在過去的幾十年里，反應建模的黃金標準一直是將DFT的反應譜和機制耦合到微動力學建模（MK）中，可對能量譜進行調(diào)整以解釋由于DFT的建立或固有的錯誤。隨著材料的復雜性、動力學和反應中基元步驟的數(shù)量呈指數(shù)增長，這些系統(tǒng)可能無法通過傳統(tǒng)的基于DFT的方法完全解決，從而使經(jīng)典的MK方法無法預測。

在此，巴塞羅那科學技術(shù)研究所Núria López及蘇黎世聯(lián)邦理工學院Javier Pérez-Ramírez等人首次嘗試利用混合數(shù)據(jù)（來自實驗和 DFT）方法研究多相催化時，使用統(tǒng)計學習（SL）技術(shù)重現(xiàn)了CH₂Br₂在金屬催化（Fe、Co、Ni、Cu、Ru、Rh、Ag、Ir 和 Pt）加氫脫溴中的轉(zhuǎn)化，并證明了所采用算法的穩(wěn)定性和魯棒性。具體而言，為了建立一個穩(wěn)健的SL部署框架以獲得非均相催化劑的反應方程，作者研究了 CH₂X₂（X = Br, Cl）的加氫脫鹵，并將它們與 MK（DFT）模型進行了比較。

這種轉(zhuǎn)變是鹵素介導的甲烷改質(zhì)過程中的關(guān)鍵步驟，并清楚地顯示了金屬催化劑的選擇性問題。通過結(jié)合主成分分析（PCA）和貝葉斯機器科學家（BMS）的描述符識別，作者提出了一個獨特的方程搜索反應速率、CH₂X₂轉(zhuǎn)化率和對不同產(chǎn)物的選擇性，從而以廣義形式編譯金屬催化劑的性能。該方法將實驗數(shù)據(jù)和理論數(shù)據(jù)聯(lián)系起來，并建立了一種穩(wěn)健的方法，可以外推到其他非均相催化反應。

圖1. 本研究的工作流程

此外，選擇性涉及一組更難以捉摸的參數(shù)，并且相反應空間的極端更容易描述（由于反應網(wǎng)絡的復雜性，半反應更加不明確）。這個問題應由未來的研究詳細評估，因為SL技術(shù)一直專注于聚類，而選擇性是關(guān)于定義非常窄的能量跨度的差異。從BMS導出的方程可用于粗粒度模型和反應器設計，以避免在對DFT結(jié)果采用微動力學建模時觀察到的不穩(wěn)定性和誤差傳播。

總體而言，作者展示了如何將 BMS的結(jié)果映射到文獻中先前的替代模型并優(yōu)于MK（DFT），因此有可能填補由于相變、極其復雜的反應而無法進行微動力學建模的空白網(wǎng)絡、多產(chǎn)物和選擇性問題。這種混合數(shù)據(jù)方法可用于識別和解釋未來催化劑設計中的描述符，這項工作為使用一組統(tǒng)計學習工具和混合數(shù)據(jù)解決復雜反應網(wǎng)絡提供了一個起點。

圖2. 微動力學模型和BMS方法主要特性之間的比較

Generalizing Performance Equations in Heterogeneous Catalysis from Hybrid Data and Statistical Learning, ACS Catalysis 2022. DOI: 10.1021/acscatal.1c04345

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