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非水系Li-O₂電池充電時(shí)過電位過大，導(dǎo)致往返效率低、電極材料和電解液分解等問題。迄今為止，對這種過電位的起源進(jìn)行了廣泛的研究。然而，由于多步反應(yīng)機(jī)制的復(fù)雜性，仍尚未完全了解。

在此，日本大阪大學(xué)Shuji Nakanishi及豐田中央研究所Yoko Hase等人通過恒電流間歇滴定技術(shù)（GITT）和差示電化學(xué)質(zhì)譜（DEM）的電化學(xué)分析及非原位粉末X射線衍射（PXRD）、Rietveld精修的結(jié)構(gòu)分析，對其充電反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行了研究以闡明過電位升高的原因。

研究表明，Li-O₂電池中充電反應(yīng)的多步行為的原因之一是在Li_2-xO₂的固溶型脫鋰過程中增加電池電壓的正反饋機(jī)制。電化學(xué)分析結(jié)果表明，脫鋰反應(yīng)在第一步以固相?溶液型進(jìn)行，在第二步以兩相型進(jìn)行，在這兩步之間的過渡階段析氧速率降低。

圖1. 晶體結(jié)構(gòu)分析結(jié)果

具體而言，精確的結(jié)構(gòu)分析證實(shí)了在放電和充電過程中Li_2-xO₂的形成。在步驟I的后半部分，從具有較低Li⁺化學(xué)擴(kuò)散系數(shù)（D_Li）的Li_2-xO₂的較低缺鋰相脫鋰導(dǎo)致氧化速率降低，從而通過正反饋導(dǎo)致電池電壓進(jìn)一步增加。隨著電池電壓的急劇增加，成核或旋節(jié)線分解隨后發(fā)生從固溶體型到兩相型的相變。

因此，增加電池電壓的正反饋的內(nèi)在機(jī)制發(fā)生在第一步。通過消除正反饋回路的元素（即氧化速率、電池電壓或D_Li）之一，可以在低過電位下使用固溶體脫鋰進(jìn)行連續(xù)充電。該研究提供了一種抑制充電時(shí)過電位升高的策略，這是實(shí)現(xiàn)具有高往返效率Li-O₂電池的基本要求。

圖2. Li_2-xO₂氧化中提出的正反饋機(jī)制

Positive Feedback Mechanism to Increase the Charging Voltage of Li-O₂Batteries, Journal of the American Chemical Society 2022. DOI: 10.1021/jacs.1c10986

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JACS: 提高Li-O2電池充電電壓的正反饋機(jī)制

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