金屬鋅負(fù)極由于其高理論容量和低成本而引起了對水系可充電電池的日益關(guān)注。然而，鋅負(fù)極的實際應(yīng)用受到不可抑制的枝晶生長導(dǎo)致的低庫侖效率的限制。

在此，中南大學(xué)王海燕教授、張旗等人在更廣泛的電流密度范圍內(nèi)系統(tǒng)地研究了鋅的沉積和溶解行為，并基于實驗觀察和理論模擬發(fā)現(xiàn)表面不均勻性是鋅枝晶形成的關(guān)鍵原因之一。

然后，作者提出了一種簡便的界面重建方法，通過高電流密度下的電化學(xué)剝離活化來消除表面異質(zhì)性。表面重建的鋅負(fù)極（R-Zn）暴露出均勻且高活性的內(nèi)表面，具有均勻的鋅沉積和溶解能壘，從而使后續(xù)的鍍/剝離反應(yīng)發(fā)生在整個鋅表面，而不是在低電流密度下的局部區(qū)域。使用原位光學(xué)顯微鏡觀察來證明R-Zn負(fù)極的均勻成核和生長行為，由于鋅在均質(zhì)表面上的均勻沉積，R-Zn負(fù)極上的鋅沉積表現(xiàn)出光滑的形態(tài)，而有關(guān)鋅物質(zhì)吸附?jīng)]有明顯的能壘差異。

圖1. 界面異質(zhì)性引起的鋅枝晶生長機制及光學(xué)顯微鏡觀察

因此，基于R-Zn負(fù)極的對稱電池可以穩(wěn)定運行1200小時，遠(yuǎn)優(yōu)于未處理的原始鋅負(fù)極（113小時）。R-Zn負(fù)極與NH₄V₄O₁₀正極耦合組裝的鋅離子全電池在1000次循環(huán)后提供178 mAh g^-1的可逆容量，對應(yīng)的容量保持率為 93%（基于原始鋅負(fù)極的全電池容量保持率僅為72%）。

此外，這種電剝離活化方法可以在優(yōu)化的電流密度下使用，還可以通過對新鮮電容器的一步放電操作直接應(yīng)用于鋅離子混合電容器。電化學(xué)測試表明，這種電化學(xué)活化鋅離子混合電容器在1000 mA g^-1下循環(huán) 8000次后表現(xiàn)出優(yōu)異的可循環(huán)性和96% 的容量保持率?？傊@種抑制枝晶的簡單而經(jīng)濟(jì)的策略可以擴(kuò)展到其他金屬電極，以開發(fā)下一代低成本和高能量密度的電池。

圖2. 鋅離子全電池及混合電容器的電化學(xué)性能

Electrochemical interface reconstruction to eliminate surface heterogeneity for dendrite-free zinc anodes, Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.02.022