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天大何春年/周偉等AFM：鉀離子電池循環(huán)1000圈，容量保持99.5%！

資源豐富的FeS₂是一種很有前景的鉀離子電池(PIBs)負極。然而，由于放電過程中FeS₂的轉(zhuǎn)化，多硫化物會出現(xiàn)并溶解在醚基電解液中，隨后導致PIBs的容量持續(xù)下降。

天津大學何春年、周偉、朱杉等制備了石墨烯殼包封的FeS₂，并將其嵌入N/S共摻雜三維空心碳球中（FeS₂@G@NS-3DHCs），以作為PIBs的負極。

圖1 FeS₂@G@NS-3DHCs的制備

在FeS₂@G@NS-3DHCs復合結(jié)構(gòu)中，具有大表面積的N/S共摻雜空心碳球結(jié)合石墨烯-殼層衍生界面可以加速電荷轉(zhuǎn)移。此外，石墨烯殼可以作為保護袋，在鉀儲存過程中容納多硫化物的溶解，抑制多硫化物穿梭效應，提高電極的循環(huán)穩(wěn)定性。

密度泛函理論（DFT）計算表明，石墨烯殼層對多硫化物具有很強的吸附能力，并且KFeS₂和石墨烯殼層之間的界面相互作用可以提高K離子的遷移率。

圖2 FeS₂@G@NS-3DHCs的形貌表征

因此，基于這種石墨烯-殼增強，該復合材料表現(xiàn)出高比容量（100 mA g^-1時為 524 mAh g^-1）、顯著的倍率性能（8 A g^-1時為 224 mAh g^-1）和出色的循環(huán)性能（1 A g^-1下經(jīng)過1000次循環(huán)后仍能保持99.5%的容量保持率）。

此外，與有機正極匹配組裝后，全電池在0.1 A g^-1下也表現(xiàn)出482.7 mAh g^-1的可逆容量。這項研究的意義不僅限于開發(fā)高性能PIBs電極。更重要的是，這項工作揭示了PIBs中石墨烯-殼層與多硫化物之間的相互作用，這對設(shè)計金屬離子電池的過渡金屬硫化物基電極具有指導價值。

圖3 FeS₂@G@NS-3DHCs的電化學特性

Engineering Pocket-Like Graphene–Shell Encapsulated FeS2: Inhibiting Polysulfides Shuttle Effect in Potassium-Ion Batteries. Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202109899

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