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復(fù)旦孫大林/宋云/王飛Adv. Sci.: “雙碳限制”結(jié)構(gòu)提高ZnSe的儲鉀性能

復(fù)旦孫大林/宋云/王飛Adv. Sci.: “雙碳限制”結(jié)構(gòu)提高ZnSe的儲鉀性能鉀離子電池(PIB)已被認(rèn)為是鋰離子電池的潛在替代品,但仍需要具有更高能量、優(yōu)異倍率性能和長循環(huán)性能的更好負(fù)極。高容量硒化鋅(ZnSe)負(fù)極結(jié)合了轉(zhuǎn)化和合金化反應(yīng)的優(yōu)點(diǎn),但循環(huán)性差和電子導(dǎo)電率低。
復(fù)旦孫大林/宋云/王飛Adv. Sci.: “雙碳限制”結(jié)構(gòu)提高ZnSe的儲鉀性能
為了有效提高ZnSe的電化學(xué)性能,復(fù)旦大學(xué)孫大林教授、宋云副教授及王飛研究員等人提出并實(shí)現(xiàn)了一種新的“雙碳限制”策略,具體而言,作者通過共沉淀和自組裝然后高溫硒化制備了外部由rGO包裹同時(shí)內(nèi)部由N摻雜微孔碳包覆的ZnSe(ZnSe@i-NMC@o-rGO)。
通過有限元模擬、K+存儲動態(tài)分析和DFT計(jì)算,作者深入揭示了內(nèi)部和外部碳在提高ZnSe性能方面的各自作用。內(nèi)部N摻雜微孔碳 (i-NMC) 可以提高ZnSe與K+的活性并減輕 ZnSe 的體積膨脹,而外層rGO(o-rGO)可以進(jìn)一步穩(wěn)定ZnSe的結(jié)構(gòu)并促進(jìn)反應(yīng)動力學(xué)。
復(fù)旦孫大林/宋云/王飛Adv. Sci.: “雙碳限制”結(jié)構(gòu)提高ZnSe的儲鉀性能
圖1. ZnSe@i-NMC@o-rGO的合成路線及表征
受益于i-NMC和o-rGO的協(xié)同效應(yīng),ZnSe@i-NMC@o-rGO負(fù)極在2.0 A g-1下循環(huán) 1500次后顯示出233.4 mAh g-1的高可逆比容量。此外,作者將活性炭(AC)正極和ZnSe @ I-NMC @o-RGO負(fù)極相匹配以形成先進(jìn)的鉀離子混合電容器。
在1800 W kg-1的功率密度下,其表現(xiàn)出176.6 Wh kg-1的優(yōu)異能量密度。在2.0 A g-1 時(shí),該電容器進(jìn)行11 000次循環(huán)后容量保持率為 82.51%。這項(xiàng)工作為設(shè)計(jì)多級碳基底以提高過渡金屬硒化物、氧化物和硫化物材料的電化學(xué)性能提供了指導(dǎo)性見解。
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圖2. 鉀離子混合電容器的組成及電化學(xué)性能
Respective Roles of Inner and Outer Carbon in Boosting the K+ Storage Performance of Dual-Carbon-Confined ZnSe, Advanced Science 2021. DOI: 10.1002/advs.202104822

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