高能量密度鋰氧（Li-O2）電池需要可溶性催化劑來加速氧還原/析出反應(yīng) （ORR/OER）的動力學(xué)，并且需要形成SEI的添加劑來保護鋰金屬負極免受與溶劑、還原氧物種和可溶性催化劑的副反應(yīng)。
在此，北京理工大學(xué)陳人杰教授、陳楠副研究員等人將三功能添加劑1-甲基, 3-芐基, 1H溴化咪唑（IMPBr）溶解在二甲基亞砜（DMSO）基電解液中以解決ORR和OER動態(tài)過程緩慢的問題，并通過抑制O2氣氛中枝晶的形成來保護鋰負極。
在放電過程中，IMP+與中間產(chǎn)物O2–具有很強的結(jié)合能力且可以穩(wěn)定O2–，有助于驅(qū)動溶劑化機制的放電反應(yīng)生成大的環(huán)形Li2O2顆粒。在充電過程中，溴化物中的Br–在正極附近被氧化成Br3–，然后轉(zhuǎn)移到電解液中參與絕緣放電產(chǎn)物L(fēng)i2O2的化學(xué)分解，有效降低了電池充電過電位。同時，電解液中帶正電的IMP+通過電引力吸附在Li負極表面參與形成穩(wěn)定的SEI膜，從而保護Li負極免受DMSO、Br3–和Br2的腐蝕并抑制鋰枝晶生長。
圖1. 添加IMPBr的電解液中鋰金屬負極的形態(tài)和界面化學(xué)
為了研究IMPBr對Li-O2電池的影響，作者將不同濃度的IMPBr引入到1.0 M LiClO4-DMSO電解液中。EIS測試表明，80 mM IMPBr可以有效降低電解液與電極之間的界面阻抗，促進溶劑相中放電產(chǎn)物的產(chǎn)生和分解。
因此，添加80 mM IMPBr的電池在完全放電至2.2 V后表現(xiàn)出提高的放電容量，達到3154 mAh g-1。該電池在200 mA g-1下可提供多達35次循環(huán)，甚至在800 mA g-1下也能提供50次穩(wěn)定循環(huán)。該結(jié)果表明IMPBr添加劑在大電流下高度穩(wěn)定，表現(xiàn)出比相同濃度的LiBr添加劑更好的性能。此外，結(jié)合該添加劑，更穩(wěn)定/高效的正極材料、電解質(zhì)和改性負極可用于進一步提高Li-O2電池的性能。
圖2. 含IMPBr的Li-O2電池電化學(xué)性能
Imidazolium bromide: a tri-functional additive for rechargeable Li-O2 batteries, Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.03.021
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