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?北理吳川/白瑩/王欣然AFM：具有高電壓耐受性和高離子導(dǎo)電性的新型聚合物電解質(zhì)

具有足夠離子傳導(dǎo)性、寬電壓窗口、柔性-剛性界面和易于加工的固態(tài)電解質(zhì)（SSE）是高能量固態(tài)鋰金屬電池發(fā)展的決定性因素。由于低密度和界面相容性，聚醚 SSE已經(jīng)研究了幾十年，但仍然受到固有的低離子電導(dǎo)率和電壓窗口較窄的阻礙。

北京理工大學吳川、白瑩、王欣然等證明作為一種新型的SSE，離子偶極增強的聚-3-羥甲基-3-甲基氧雜環(huán)丁烷（PHMO）可對常規(guī)聚（環(huán)氧乙烷）進行替代。

通過進一步與聚丙烯骨架復(fù)合，復(fù)合固態(tài)電解質(zhì)(PHMP)協(xié)同實現(xiàn)了高電壓耐受性(4.6 V)、高離子傳導(dǎo)性(25 °C, 1.26 × 10^?4 S cm^?1)和柔性-剛性機械性能。低溫透射電子顯微鏡顯示，采用PHMP的電池獲得了柱狀鋰沉積和富含LiF的固態(tài)電解質(zhì)界面，表明其具有出色的枝晶抑制能力。

圖1 半電池性能

密度泛函理論證實，密集支化的醚-氧基團作為離子溶劑化籠起重要作用，有利于增強Li⁺配位和快速擴散動力學。更重要的是，它抑制了質(zhì)子誘導(dǎo)的分解并從根本上提高了高壓穩(wěn)定性。

因此，PHMP有助于提高鋰對稱電池的倍率性能、顯著降低界面阻抗，并實現(xiàn)了超過1600小時的長期循環(huán)穩(wěn)定性。PHMP改性的LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂|Li電池具有211.5 mAh g^-1的高放電容量和理想的循環(huán)穩(wěn)定性。

圖2 全電池性能

An Ion-Dipole-Reinforced Polyether Electrolyte with Ion-Solvation Cages Enabling High–Voltage-Tolerant and Ion-Conductive Solid-State Lithium Metal Batteries. Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202107764

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