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?????Angew.:EMSI助力單原子位點催化劑,實現(xiàn)高效HER

?????Angew.:EMSI助力單原子位點催化劑,實現(xiàn)高效HER
目前,通過已有策略開發(fā)出具有高效性能的析氫反應(yīng)(HER)催化劑的非鉑(Pt)催化劑仍然存在很大的困難,因此有必要開發(fā)新的催化劑設(shè)計方法。近日,清華大學(xué)王定勝教授(通訊作者)等人報道了一種通過電子金屬-載體相互作用(EMSI)來設(shè)計催化劑,并證明這是一種尋找高效催化劑的可靠策略。
?????Angew.:EMSI助力單原子位點催化劑,實現(xiàn)高效HER
作者首先進行了密度泛函理論(DFT)計算,以設(shè)計出合適的催化劑EMSI。在計算過程中,作者應(yīng)用了M1-M2-X(X=C, N, O)的模型。在選擇的催化劑中,作者發(fā)現(xiàn)具有Rh1-Ti2C2活性位點的Rh1-TiC的EMSI是最適合HER的催化劑。
?????Angew.:EMSI助力單原子位點催化劑,實現(xiàn)高效HER
圖1. 理論設(shè)計過程
電化學(xué)實驗進一步證明了EMSI策略的可行性。Rh1-TiC單原子位點催化劑表現(xiàn)出比最先進Pt/C更高的催化效率。在酸性介質(zhì)中,在電流密度為10 mA·cm-2和100 mA·cm-2下實現(xiàn)了22 mV和86 mV的低過電位,Tafel斜率為25 mV·dec-1,質(zhì)量活性54403.9 mA·cm-2·mgRh-1(Pt/C僅為192.2 mA·cm-2·mgPt-1)。此外,對比Pt/C,其還顯示出優(yōu)異的節(jié)能優(yōu)勢,在2 kA·m-2時耗電量降低約20%。因此,作者認(rèn)為調(diào)節(jié)EMSI的策略可以作為SACs下一步實現(xiàn)高催化效率的一種可能途徑。
?????Angew.:EMSI助力單原子位點催化劑,實現(xiàn)高效HER
圖2. 電化學(xué)表征
The electronic metal-support interaction directing the design of single atomic site catalyst: achieving high efficiency towards hydrogen evolution. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202107123.
https://doi.org/10.1002/anie.202107123.

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