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?西安交大Small：異質(zhì)原子配位調(diào)節(jié)Fe單原子催化劑的氧還原性能用于鋅-空氣電池

隨著能源危機(jī)的加劇和環(huán)境的惡化，清潔和可再生能源引起了人們的廣泛關(guān)注。燃料電池和金屬-空氣電池由于具有高能量密度和生態(tài)友好的特點(diǎn)備受關(guān)注。然而，燃料電池和金屬-空氣電池中空氣電極氧還原反應(yīng)(ORR)的緩慢動(dòng)力學(xué)嚴(yán)重影響了它們的性能和使用壽命。

單原子催化劑(SACs)可以提供100%的金屬原子利用率，并且與傳統(tǒng)的負(fù)載納米粒子相比顯示出優(yōu)異的催化性能。在過(guò)渡金屬中，F(xiàn)e在地球中含量豐富，并且Fe-N-C結(jié)構(gòu)具有適當(dāng)?shù)暮踔虚g體吸附能，在催化過(guò)程中表現(xiàn)出最優(yōu)異的ORR性能。

近幾十年來(lái)，人們致力于提高單原子Fe-N-C催化劑的電催化性能，進(jìn)一步提高單原子Fe-N-C催化劑的性能面臨著本征活性極限和活性位點(diǎn)密度的巨大挑戰(zhàn)。

基于此，西安交通大學(xué)譚強(qiáng)等人利用配位環(huán)境和對(duì)孔結(jié)構(gòu)的精細(xì)調(diào)控使得Fe-N-C催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的ORR活性和穩(wěn)定性。

通過(guò)旋轉(zhuǎn)圓盤(pán)電極測(cè)定了Fe-N/S-C和對(duì)比催化劑在O₂飽和0.1 M KOH溶液中的電催化性能。Fe-N/S-C-1000的半波電位(0.904 V vs RHE)比商業(yè)Pt/C (0.867 V vs RHE)和其他催化劑更正。

與Fe-N/C-1000相比(0.821 V vs RHE)，F(xiàn)e-N/S-C-1000的半電位要更正(73 mV)，表明在Fe-N/C-1000引入S原子可以顯著提高ORR催化性能。催化劑的ORR反應(yīng)動(dòng)力學(xué)通過(guò)Tafel斜率確定，F(xiàn)e-N/S-C-1000的Tafel斜率最低(62.61 mV dec^-1)，表明Fe-N/S-C-1000的ORR過(guò)程在較低的過(guò)電位下就可以進(jìn)行。

此外，F(xiàn)e-N/S-C-1000的H₂O₂產(chǎn)率小于5%，遠(yuǎn)低于其他催化劑和Pt/C催化劑。計(jì)算得到的Fe-N/S-C-1000的電子轉(zhuǎn)移數(shù)最接近4.0，這表明 Fe-N/S-C-1000的ORR是一個(gè)四電子反應(yīng)。

計(jì)時(shí)電位法是評(píng)估催化劑穩(wěn)定性的重要手段，經(jīng)過(guò)100小時(shí)的測(cè)試后，F(xiàn)e-N/S-C-1000的電流密度能夠保持初始電流密度的93.17%，明顯優(yōu)于Pt/C (46.58%)。

令人鼓舞的是，經(jīng)過(guò)100小時(shí)的穩(wěn)定性測(cè)試后，F(xiàn)e-N/S-C-1000的半波電位僅僅下降了6 mV，顯示了Fe-N/S-C-1000優(yōu)異的穩(wěn)定性。基于Fe-N/S-C制備了鋅-空氣電池，該電池具有優(yōu)異的功率密度(315.4 mW cm^-2)和長(zhǎng)期穩(wěn)定性。

為了充分了解Fe-N/S-C催化劑優(yōu)異的催化活性，進(jìn)一步使用密度泛函理論(DFT)計(jì)算來(lái)闡明ORR過(guò)程。Fe-N₃/S-C中的Fe原子比Fe-N₄-C具有更富電子的環(huán)境，使得Fe-N₃/S-C比Fe-N₄-C更容易吸附氧中間體以促進(jìn)ORR過(guò)程。

此外，F(xiàn)e-N₃/S-C具有接近費(fèi)米能級(jí)的態(tài)密度，S取代N導(dǎo)致更多的價(jià)軌道占據(jù)，這意味著Fe-N₃/S-C中的Fe具有比Fe-N₄-C低的價(jià)態(tài)。

比較了不同電位下ORR過(guò)程中含氧中間體在Fe-N₃/S-C和Fe-N₄-C上的自由能，F(xiàn)e-N₃/S-C的ORR過(guò)程所需的能量比Fe-N₄-C少，這是由于Fe-N₃/S-C的Fe原子最外層電子增加，導(dǎo)致其所需的能量低于Fe-N₄-C。

計(jì)算結(jié)果還表明，在Fe-N₃/S-C中引入S原子可以顯著影響Fe原子活性中心的電子結(jié)構(gòu)，從而提高ORR的催化活性。

總之，F(xiàn)e-N/S-C催化劑的分層介微孔結(jié)構(gòu)有利于Fe原子的錨定和活性位點(diǎn)的暴露并且S原子的引入可以顯著影響Fe-N_x的電子結(jié)構(gòu)，從而提高催化劑的本征電催化活性。

這項(xiàng)工作將為設(shè)計(jì)原子分散的Fe金屬位點(diǎn)催化劑用于各種能量轉(zhuǎn)換和儲(chǔ)能設(shè)備開(kāi)辟一個(gè)新的視角。

Heteroatom Coordination Regulates Iron Single-Atom-Catalyst with Superior Oxygen Reduction Reaction Performance for Aqueous Zn-Air Battery, Small, 2022, DOI: 10.1002/smll.202206478.

https://doi.org/10.1002/smll.202206478.

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